Pt-La2O3/TiO2催化剂的光热催化性能

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随着社会经济的不断发展,人们对生态环境和能源越来越关注,解决环境污染和能源短缺问题是实现可持续发展、提高人民生活质量和保障国家安全的迫切需要。Ti02光催化在环保领域内对液相和气相中的有机污染物去除方面取得了很大的进步,是一种极具发展前途的环境污染深度净化技术。由于技术本身的限制,光催化氧化技术在污水处理领域未实现工业化规模应用。催化剂在利用太阳光时,太阳光不但提供了所需的紫外光和可见光,而且还提供了红外线,红外线会导致催化剂温度升高。采用高强度光源和长时间照射,造成催化剂局部温度升高可以提高去除效果。稀土金属的掺杂可以拓展TiO2对光谱的响应范围,提高对太阳光的利用率。贵金属的热催化作用越来越受到重视,在低温条件下贵金属热催化氧化CO和VOCs等污染物具有很大的发展前景。将稀土掺杂TiO2和贵金属的热催化相结合,无疑在环境深度净化方面是很大的进步。本文以钛酸四丁酯和硝酸镧为原料,采用溶胶-凝胶法制备La掺杂TiO2光催化剂,在此基础之上,H2PtCl6·6H2O为主要原料,采用光还原法制备Pt-La2O3/TiO2光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、透射电镜(TEM)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)、能谱(EDS)及低温氮物理吸附对催化剂的晶相结构、表面形貌和光谱特征等进行表征。Pt沉积使La2O3-TiO2平均粒径变小,比表面积变增大,增强了对可见光吸收性能,提高了光催化活性。在紫外光条件下,H2PtCl6·6H20溶液用量为8ml时,制备出Pt-La2O3/TiO2催化剂活性最高;在可见光条件先下,H2PtCl6·6H2O溶液用量为7ml时,制备出Pt-La2O3/TiO2催化剂活性最高。光还原时间和电子牺牲剂(甲醇)的浓度对沉积Pt粒了的大小有很大的影响,而Pt粒子的大小对光催化活性又有很大的影响。沉积时间主要影响Pt粒子在TiO2表面存在形式的改变。光还原的Pt在La2O3-TiO2表面沉积形式主要有两种,一种是Pt单质(Pt0),另一种为Pt氧化物(PtOX)。当光还原时间超过120min,对Pt0的生成没有任何影响,而Ptox是光还原过程中的主要物种。活性顺序:Pt0/TiO2>PtOX/TiO2>TiO2,pt0的生成有利于活性的提高,此外Pt0是一种热催化剂,能够改变反应路径。提高反应温度,能够有效地提高催化剂(Pt、La2O3-TiO2、Pt-La2O3/TiO2)对甲苯的去除率和催化反应速率。在较低温度下热催化并不明显,当温度达到180℃时,热催化活性迅速提高,即使在较高温度下,也保持很高的活性。不同温度下Pt-La2O3/TiO2催化剂对气相甲苯的降解率高于Pt和La2O3-TiO2,光热催化过程并不是光催化与热催化的简单叠加,而是存在协同作用。
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