【摘 要】
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随着现代工业的迅速发展,对相关橡胶材料的性能要求也逐渐提高。石墨烯、碳纳米管等纳米材料作为橡胶增强的常用填料,依靠橡胶基体与纳米填料以及填料之间的协同作用来实现补强的效果。而纳米填料/橡胶基体两相之间的界面作为复合材料体系中的第三相,对热量、电流、应力等形式的能量传递尤为重要,将直接决定着复合材料性能的好坏。树枝状大分子是一种结构规则、分子连接方式如同发散的树冠一样的超支化大分子。树枝状大分子具有
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随着现代工业的迅速发展,对相关橡胶材料的性能要求也逐渐提高。石墨烯、碳纳米管等纳米材料作为橡胶增强的常用填料,依靠橡胶基体与纳米填料以及填料之间的协同作用来实现补强的效果。而纳米填料/橡胶基体两相之间的界面作为复合材料体系中的第三相,对热量、电流、应力等形式的能量传递尤为重要,将直接决定着复合材料性能的好坏。树枝状大分子是一种结构规则、分子连接方式如同发散的树冠一样的超支化大分子。树枝状大分子具有其它聚合物大分子所不具备的诸多特点,如精密且可控的分子结构、高度支化结构、完美的对称性、密集的表面官能团、内部丰富的内部空腔结构、纳米级别的尺寸等等。树枝状大分子得到了科学家们的广泛关注,已经在农业、污染治理、药物输送、国防、催化等诸多领域取得了重大的研究进展。在本研究中合成一系列功能基团改性的树枝状大分子作为增强填料或碳基填料改性剂,研究树枝状分子的微观结构对橡胶纳米复合材料的性能影响。主要研究内容如下:（1）用双酚酸修饰第二代聚酰胺-胺树枝状大分子（G2 PAMAM）的端基,以获得具有十九个酚羟基和六个氨基的新型树枝状大分子（G2 PAMAM-H）;再将G2PAMAM-H作为改性剂添加到氯化丁基橡胶（CIIR）基体中获得新型CIIR纳米复合材料。FTIR和NMR证明了G2 PAMAM和G2 PAMAM-H的成功合成。FTIR、TEM和SEM证明G2 PAMAM-H和CIIR具有良好的相容性,所制备的G2 PAMAM-H表面的氨基和酚羟基使其与CIIR基体之间具有很强的界面相互作用,并且CIIR分子链可以填充G2 PAMAM-H的空腔结构。这使复合材料的内部结构在拉伸过程中保持相对稳定。树枝状大分子表面上密集的酚羟基和氨基可以在CIIR复合材料体系中形成多重氢键,这些多重氢键比由极性小分子形成的单个氢键具有更高的键能。当CIIR材料受到循环应力时,这些多重氢键断裂可以耗散能量并且可以增强复合材料的力学性能和阻尼性能,添加5 phr G2 PAMAM-H的CIIR复合材料的拉伸强度和阻尼因子分别为6.45 MPa和1.52,相较于原始CIIR的1.95 MPa和1.08分别提升了230%和41%。由于氢键的可逆性,卸载应力可以恢复氢键,从而形成持续的增强效果。此外,多重氢键还赋予CIIR复合材料特殊的自修复能力。添加5 phr G2 PAMAM-H的CIIR复合材料断裂后在室温下自修复24 h后的拉伸强度达到1.94 MPa。这为改善传统硫化橡胶的自修复性能提供了新的解决方案。（2）通过主客体树枝状大分子自组装效应构建了三维碳纤维/碳纳米管（CNT-Ad/CF-CD）网络骨架结构,将SR填充到该骨架结构中得到具有高拉伸、阻尼、导热、导电性能的SR复合材料。FTIR、XPS、Raman、XRD证明了主客体树枝状大分子对酸氧化碳纤维（CFs）和酸氧化碳纳米管（CNT-COOH）表面的成功修饰。通过SEM证明该结构具有完善的网络通道。将硅橡胶（SR）填充到CNT-Ad/CF-CD互连网络中,获得CNT-Ad/CF-CD/SR复合材料。CNT-Ad/CF-CD完善的网络通道赋予了SR复合材料良好的导电性和导热性,当CNT-Ad和CF-CD的负载率为1.13 wt.%和4.62wt.%时,SR复合材料的导电率为957.673 S/cm,相较于原始SR的3.785×10-16 S/cm提升了18个数量级;导热率为1.898 W m-1 k-1,相较于原始SR的0.168 W m-1 k-1提升了1030%。CNT-Ad/CF-CD网络表面修饰的主客体树枝状大分子使其与SR基体具有良好的界面相容性,同时由于树枝状大分子末端极性基团在SR复合材料系统中形成大量的氢键,使复合材料具有良好的拉伸性、阻尼性和变形恢复能力。CNT-Ad（1.13wt.%）/CF-CD（4.62 wt.%）/SR复合材料的最大阻尼因子为2.06,相较于原始SR的0.96提升了115%。此外,将CNT-Ad/CF-CD/SR复合材料用作应力传感实验中的柔性传感器,在不同的测试条件下其电阻变化均表现出良好的稳定性和优异的灵敏度。
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