随着科技的快速发展,功能材料已经广泛应用于现代工业的各个领域之中,新型功能材料的结构设计与合成是目前材料科学的研究热点之一。本文采用基于CALYPSO的晶体结构设计技术,首先结合只限定原子数的直接搜索方法,发现了一个具有直接带隙的新型大胞超硬碳晶体结构Fmmm-C80。然后采用功能材料反向搜索方法,在使用CALYPSO搜索晶体结构的过程中,设定带隙为每一代结构中的二次筛选目标参数,最终发现了一个新型单斜超硬碳晶体结构C12,最后本文使用机器学习方法训练了预测碳晶体结构的弹性模量的机器学习模型,紧接着用机器学习模型代替功能材料反向搜索进程中的VASP性质计算过程,从而加速超硬碳晶体结构的反向设计流程。本文主要研究成果如下:1.利用CALYPSO软件和密度泛函理论提出了一种新型的全sp3杂化的正交超硬碳相Fmmm-C80（空间群:Fmmm）。Fmmm-C80相的单胞包含80个碳原子,这表明它是一个大胞结构。本文通过计算Fmmm-C80的相对于金刚石的焓,分子动力学模拟,声子谱,和弹性常数证实了新结构的热学稳定性和机械稳定性。通过使用PBE泛函和HSE06杂化泛函计算Fmmm-C80的电子能带结构发现,新相的HSE06水平的带隙为4.11e V,且表现为直接带隙,这证实了Fmmm-C80具有半导体特性,并且有成为未来的工业半导体材料的潜力。Fmmm-C80的维氏硬度为51 GPa,这意味着Fmmm-C80有潜力成为超硬半导体材料。2.通过使用无偏晶体结构搜索方法结合密度泛函理论计算,本文继续基于CALYPSO软件,使用功能材料反向设计方法提出了一种新型的超硬碳晶体结构C12（空间群:C2/m）。C12相在sp2-sp3杂化键合网络中具有12个原子的单胞。本文通过计算新相的相对于金刚石的焓,弹性常数,和声子谱,确定了C12相在环境压力下的机械和热学稳定性。本文分别使用PBE泛函和HSE06杂化泛函计算出的C12的电子能带结构表明C12相是窄间接带隙半导体,并且证实了C12相虽然在PBE水平的能带结构表现出金属性,但在HSE06级别的能带结构上表现为窄的间接带隙。C12的硬度为67 GPa,这意味着C12是潜在的超硬窄带隙半导体材料。3.基于无偏晶体结构搜索方法,使用机器学习方法代替密度泛函理论（DFT）计算来预测碳材料属性,从而加速了超硬碳材料的搜索进程。首先从Samara Carbon Allotrope Database（SACADA）数据库中获得了可用的碳晶体结构后,再基于高通量计算方法建立了碳材料数据集。基于数据集,本文训练了一种专门预测碳结构弹性模量（体模量,剪切模量,和杨氏模量）的机器学习（ML）模型,通过与AFLOW-ML的模型比较发现,新模型在预测碳同素异形体的弹性模量方面,具有更高的精度。然后,在CALYPSO功能材料反向搜索进程中,本文用ML模型代替VASP去预测结构弹性模量,从而加速了搜索具有高杨氏模量的碳结构的进程。最后,本文基于该方法,提出了一种新的碳同素异形体,名为Cmcm-C24,其硬度大于80 GPa。Cmcm-C24被确定为具有直接带隙的半导体,且声子谱和弹性常数的计算结果表明Cmcm-C24具有机械和热学稳定性。