以MoS₂,WSe2为典型代表的二维半导体型过渡族金属硫族化合物（TMDCs）,具有合适带隙、高载流子迁移率和强光-物质相互作用。并且,TMDCs表面无悬挂键,可以通过层间范德华力自由堆垛组装成异质结,真正实现“按需设计”,是构筑下一代光电器件的理想候选材料。有效调控范德华异质结载流子行为是设计构筑高性能光电器件的关键。本文聚焦TMDCs范德华异质结,控制合成了高质量单层MoS₂,优化了范德华异质结的构筑流程;阐明了电极接触和层数选择对MoS₂/WSe2异质结载流子行为的作用机制,研制了高性能的MoS₂/WSe2异质结光电探测器;提出了构筑周期性应变分布的ZnO/MoS₂异质结阵列的新方法,揭示了应变对ZnO/MoS₂异质结界面载流子行为的调控规律;设计构筑了梯度应变分布的ZnO/WSe2异质结阵列,实现了梯度应变对ZnO/WSe2异质结阵列光电性能的有效调控。采用氧气辅助的化学气相沉积法制备了单层MoS₂,发现了随着硫源温度升高,单层MoS₂的形状从六边形变为三角形,明晰了氧气对MoS₂垂直生长的抑制作用是实现大面积单层MoS₂生长的关键,提出了增加恒温区基底数量控制单层MoS₂形核位点数量的新策略,发现了延长高温反应时间（>30min）有助于提升单层MoS₂的结晶质量。探索了针对化学气相沉积法生长的MoS₂与机械剥离的二维材料的转移技术,提出了逐层退火增强范德华异质结层间耦合的策略。设计并构筑了 MoS₂/WSe2范德华异质结,在同一个范德华器件中原位集成不同电极接触对比光电性能,证实了石墨烯电极的垂直范德华接触有效缩短载流子传输路径并避免接触界面的费米钉扎,实现了异质结载流子传输与收集的优化。探索了 WSe2层数对MoS₂/WSe2异质结光电性能的影响规律,证实了 WSe2层数为1 1（厚度7 nm）时可以最大化平衡层数依赖的载流子产生、分离、传输和收集的竞争关系。基于电极接触与层数选择的协同结构优化,研制出超高外量子效率（61%）和超快响应速度（4.1μs）的MoS₂/WSe2光伏型光电探测器。设计并构筑了 ZnO/MoS₂范德华异质结阵列,提出了利用湿法转移过程中ZnO纳米压印力诱导单层MoS₂产生双轴拉伸应变的新技术。利用拉曼光谱表征证明了单层MoS₂周期性应变的分布规律,接触界面最大拉伸应变为0.6%。在ZnO/Al2O3/MoS₂结构中,发现了应变诱导单层MoS₂的激子汇聚效应,单层MoS₂的发光效率提升了 50%。证实了应变增强ZnO/MoS₂的界面电荷分离效率,通过理论计算,揭示了应变增强ZnO/MoS₂异质结界面电荷分离的作用机理:应变抬升单层MoS₂的费米能级,降低了 ZnO/MoS₂异质结界面的尖峰势垒,促进了界面载流子分离。设计并构筑了 ZnO/WSe2范德华异质结阵列,实现了 ZnO/WSe2光伏型光电探测器的构筑。通过精确控制ZnO纳米棒阵列的高度,获得了预置梯度应变分布（0.6%,1%,1.6%和2%）的ZnO/WSe2异质结阵列。发现随着应变从0.6%增加到2%,异质结的光响应度从75 mA/W提升到140 mA/W。通过光谱学表征和理论计算,阐明了梯度应变调控异质结光电性能的作用机制:应变诱导WSe2激子汇聚与应变优化ZnO/WSe2界面能带结构协同提升了界面的载流子分离效率。