鲁米诺化学发光体系催化剂的研究及其应用

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化学反应中发出的光,被称为化学发光。化学发光法因仪器简单,易于操作,灵敏度高,分析效率高,且不受背景散射光的干扰等优点,被广泛用于多种样品的测定。到目前为止,在分子生物学、临床与药学、环境科学、食品分析等多个领域已经成为了一种广泛而实用的分析方法。鲁米诺及其衍生物、联吡啶钌配合物、过氧草酸酯类化合物、吖啶酯类化合物和氧化型发光体(KMnO4、Ce4+)等是常用的化学发光试剂。其中,鲁米诺自1928年被报道在碱性条件下能够产生化学发光现象以来,因其优良的性能,成为了当前最常被使用的一种化学发光试剂,在不同氧化剂的作用下,可以分为鲁米诺-过氧化氢、鲁米诺-高碘酸盐、鲁米诺-铁氰化钾等化学发光体系。但是,由于部分化学发光反应的量子产率低,产生的化学发光强度不能满足检测需求,因此化学发光检测法的发展受到了限制。为了进一步发展化学发光法的实际应用价值,寻找新的催化剂、发光体或能量受体成为了当前的研究热点。到目前为止,催化剂的使用已经逐渐由金属离子、生物酶类转变为纳米材料以及新型金属复合材料。因此本文从高效催化剂的合成出发,制备了具有良好催化性能的催化剂,以增强鲁米诺-过氧化氢化学反应的信号强度。并且,实现了对环境体系中硫氰酸根离子(SCN-)的检测以及过氧化氢(H2O2)和生物样品中葡萄糖的含量分析。本论文共分为三章:第一章:绪论。首先,对化学发光法的发展及常用的发光试剂进行了简述;其次,详述了几种不同类型的催化剂在化学发光领域中的应用;最后,介绍了目前与化学发光法联用的几种技术。第二章:通过使用血晶素(Hemin)和聚乙二醇单甲醚(mPEG)在室温条件下合成了一种水溶性物质(Hemin-mPEG)用于催化鲁米诺-过氧化氢化学发光反应。该物质不仅保持了Hemin优异的催化活性,而且解决了Hemin难溶于水的难题。此外,本文探索了Hemin-mPEG催化鲁米诺-过氧化氢化学反应增强化学发光强度的机理,在此基础上建立了灵敏、快速且简便的用于定量检测葡萄糖和H2O2的化学发光传感器。第三章:基于纳米粒子制备简单、不易失活、生物相容性好等优点,本文还研究了采用种子介导法合成的具有过氧化物酶催化活性的核壳式金铂纳米粒子(Au@Pt NPs)对鲁米诺-过氧化氢化学发光信号的增强作用。并且,在研究中发现,SCN-能有效的抑制Au@Pt NPs的催化活性,导致化学发光的信号强度减弱,基于这一现象,建立了一种灵敏且高效的用于定量检测SCN-的化学发光传感器。
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