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目前,沉淀和过滤是对水处理材料进行固液分离最常用的方法。然而,大部分用于水处理的物质如:活性污泥、混凝剂、活性炭等,其的沉降性能不佳,因此沉淀分离的效率往往较低;而对于过滤而言,滤料的使用和反冲洗过程所需的额外能耗都会增加水处理过程的成本。为实现更高效且经济的固液分离,新型的固液分离模式需要被研究和开发。在此研究中,水处理剂自上浮的概念被首次提出,在将空心玻璃微珠(HGM)作为水处理剂的载体,经过不同方式表面改性后,制备了具有自上浮能力的吸附剂和催化剂,并将其用于染料的吸附和三价砷(As(Ⅲ))的氧化。所制备的自上浮水处理材料具有稳定、轻质的特点,可以依靠浮力在水中完成上浮过程,并富集在水面,实现水处理剂与水的表面固液分离。同时,此分离体系也有利于水处理剂的后续再生与重复利用过程。论文具体研究内容与结论如下:(1)将高分子有机物2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)接枝到HGM表面后,成功制备了AMPS接枝的自上浮吸附剂——AFA。所制备的AFA表面携带有大量的负电荷,对阳离子染料的吸附是在强电荷吸引作用下实现的。此外,AFA独特的壳结构使得其具备稳定的自上浮能力,使吸附剂可以更容易地在水面富集并分离。通过SEM、EDS、XPS、FT-IR、BET、TGA和XRD等表征方法对AFA及中间产物进行表征,结果表明AMPS被成功接枝。吸附实验证实,AFA在最适条件下对阳离子染料:亚甲基蓝(MB)、孔雀石绿(MG)、碱性品红(BF)和结晶紫(CV)的吸附容量分别达到436.8 mg/g、637.6 mg/g、457.8 mg/g和399.4 mg/g。(2)高分子有机物聚多巴胺(PDA)由于携带丰富的氨基和苯环,可被用于制备具有多功能的吸附剂。在将PDA和携带季氨基阳离子基团的甲基丙烯氧乙基三甲基氯化铵(DMC)共接枝在HGM表面后,制备了具有自上浮能力的壳结构吸附剂——EPDA-SA。SEM、EDS、BET、XPS、FT-IR、TGA和XRD等技术被用于对合成的微球进行表面表征,明确了吸附剂的物化性质与合成路径。EPDA-SA通过电荷吸引作用和π-π堆积作用实现了对阴离子染料酸性绿25(AG25)的快速且高效吸附,对浓度为0.1 m M的AG25在60 min内的去除率达到94.51%。吸附热力学以及吸附动力学的研究结果显示,吸附过程对Langmuir热力学模型与准二级(PSO)动力学模型具有更高的拟合度。此外,所合成的吸附剂具有良好的可回收性,在循环使用5次后仍能保持良好的吸附性能。(3)有机合成原料间苯二胺(MPD)与阴离子型的有机物烯丙基磺酸钠(ALS)具有良好的共存性,将其共接枝在HGM表面可制备一种具有多功能性的两性自上浮吸附剂HGM@MPD-ALS。多重表征结果显示,在材料制备的预处理过程中,氢氧化钠的腐蚀提高了HGM的表面粗糙度和–Si–OH基团的数量,芳香环、–NH2和–HSO3-等官能团被接枝在HGM表面。所合成的两性吸附剂对阴离子染料酸性绿25(AG25)和阳离子染料碱性品红(BF)具有两性吸附能力。动力学和热力学研究表明,PSO模型和Langmuir模型对整个吸附过程的拟合度最高。HGM@MPD-ALS对AG25和BF的理论最大吸附容量分别达到454.55 mg/g和588.24 mg/g。机理研究表明,电荷吸引、π-π堆积和氢键是染料与吸附剂之间潜在的相互作用力。由于HGM的中空结构和轻微相互团聚作用,HGM@MPD-ALS在12 min内即通过自上浮过程完成了95.7%以上的表面富集,这有利于后续的固液分离过程和吸附剂的再利用。(4)将铜氨络合物和HGM作为铜源和载体,可制备出具有中空结构的自上浮载铜催化剂——HGM-N-Cu。SEM、TEM、BET、XPS和XRD表征结果显示,该催化剂具有理想的比表面积和稳定性,铜活性催化位点被均匀分布于微球表面。将所制备的HGM-N-Cu与亚硫酸盐(S(IV))结合成功地应用于近中性条件下的三价砷(As(Ⅲ))氧化。HGM-N-Cu有效活化S(IV)的过程涉及Cu(II)/Cu(I)的转化和硫氧自由基的链式反应,其中S(IV)可作为Cu(II)表面的配位体和硫氧自由基的前驱体。实验验证了硫酸根自由基(SO4·-)是As(Ⅲ)氧化的主要电子受体,体系中生成SO4·-的表观反应速率常数(kobs’)为1.81±0.12 M-1 s-1,并首次通过动力学研究计算出SO5·-+As(Ⅲ)→As(IV)+SO52-的反应速率常数(k12)为2.6×10~6 M-1s-1。此外,反应体系具有较低的表观活化能(Ea),Ea值被计算为48.6±0.1 k J mol-1。自上浮过程可有效分离催化剂,经过六次循环试验,证实了催化剂良好的稳定性和重复利用能力,且该催化氧化体系在广泛的地球化学条件均可实现对As(Ⅲ)的有效氧化。