【摘 要】
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随着社会对环境保护的重视,化学固定CO2引起人们很大的兴趣,较好的解决方案就是把CO2作为原料合成出具有较高商业需求的产品,通过CO2与环氧化合物反应形成环状碳酸酯就是一种
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随着社会对环境保护的重视,化学固定CO2引起人们很大的兴趣,较好的解决方案就是把CO2作为原料合成出具有较高商业需求的产品,通过CO2与环氧化合物反应形成环状碳酸酯就是一种可行的化学固碳方法。本文合成了一系列Salen AlX催化剂,将合成的Salen AlX催化剂用于催化CO2与环氧化合物反应生成环状碳酸酯,探讨了催化剂结构、反应条件对催化性能的影响;通过催化剂的回收使用考察了负载Salen AlX催化剂的稳定性,并评价了反应条件对其催化性能的影响,得出如下结论:1.合成了十种Salen AlX催化剂并借助核磁、红外以及紫外等方法对合成产物进行表征,证明合成的化合物与目标产物一致。2.本论文中合成的均相催化剂催化CO2与环氧化合物反应具有良好的活性,二胺骨架结构为二苯基乙二胺、功能取代基团为三苯基膦的Salen AlX催化剂(2m)在环氧丙烷与催化剂的摩尔比例为2000:1,反应压力2.0MPa,反应温度100oC的条件下,反应3h后单体转化率为84.1%,TOF达到1121h-1。3.功能取代基团为二甲氨基吡啶的Salen AlX催化剂(2e)具有良好的稳定性,回收使用5次催化活性并未出现明显降低,对环氧乙烷、环氧丙烷以及环氧氯丙烷等环氧化合物具有较好的催化活性。4.功能取代基团为三苯基膦的负载Salen AlX催化剂(2p)稳定性较差,第一次回收利用催化活性明显降低;功能取代基团为二甲氨基吡啶的负载Salen AlX催化剂(2n)回收使用具有较好的稳定性,回收使用三次后其催化活性为第一次使用时的一半。
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