贵金属单原子催化剂在可还原性载体上的热稳定性相对较好,但在非还原性载体上则较差。本研究选用工业上广泛应用的La-Al₂O₃为载体,发现单原子分散的Pt₁（II）-O_x-物种是催化CO和C₃H₆反应的真正活性位,Pt大颗粒是惰性的。同时发现,La并不能阻止水热老化过程中活性Pt单原子的烧结。因此引入Ba-O_x-物种来稳定Pt₁/La-Al₂O₃,稳定后的Pt-Ba/La-Al₂O₃在经历650°C水热老化后仍能以单原子形式存在。同时发现,无论Pt/La-Al₂O₃催化剂上是否引入了Ba,无论是否存在烧结的Pt颗粒,单原子Pt都是活性位,且其活性保持不变。随着人们对贵金属单原子催化剂的研究越来越深入,对单原子的活性也从最初的极力褒扬到现在的开始质疑。本研究首先通过沉淀法制备了一组氧化还原性能不同的Ce O₂,再采用强静电吸附法制备得到了一系列Pt₁/Ce O₂,在Ce O₂载体上以这些Pt单原子为“种子”,经过温和的活化后,重新组装成了～1 nm的交叉的Pt-O-Pt物种,命名为Pt-O-Pt/Ce O₂,发现从80°C-150°C,单位Pt原子上的CO氧化活性比Pt₁/Ce O₂提高了100-1000倍。在没有继续进行其他实验表征来限定Pt-O-Pt/Ce O₂上～1 nm Pt物种的结构的情况下,本研究通过模拟计算预测到Pt₁/Ce O₂和Pt-O-Pt/Ce O₂上稳定的模型结构分别为取代了Ce的Pt单原子和Pt₈O₁₄。实验方面的结构表征及CO吸附数据与模型预测完全一致。通过DFT结合微观反应动力学模拟在Pt₁/Ce O₂和Pt₈O₁₄/Ce O₂上探究CO氧化反应路径,发现Pt₁/Ce O₂是基于Pt-Ce O₂界面的反应,Ce O₂参与反应,速控步骤为O₂的解离。在Pt₈O₁₄/Ce O₂上,界面催化并不是最优的反应路径,没有Ce O₂可还原氧参与的交叉的Pt-O-Pt结构才是最优的活性位点,且活化能与实验结果一致,速控步骤为O原子的迁移。同时,实验结果也表明,Ce O₂的可还原氧确实对Pt-O-Pt/Ce O₂上的低温CO氧化反应没有贡献,这与模拟计算的结果一致。综合以上Pt/Ce O₂部分的研究可以得出结论:Pt₁/Ce O₂和Pt-O-Pt/Ce O₂上反应的关键区别在于O₂的活化路径中,有无Pt-Ce O₂载体相互作用,这取决于实验设计的Pt原子是孤立的单原子,还是交叉的Pt-O-Pt物种。