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抗生素作为新型污染物严重危害人类和生态环境的健康,基于过硫酸根自由基的高级化学氧化技术是目前降解去除抗生素最为有效的方法之一。在多种活化过硫酸盐产生过硫酸根自由基的方法中,过渡金属氧化物纳米材料活化方法具有操作简单、成本低、效率高等优点。然而纳米材料回收和重复利用困难,不利于在实际水处理中应用。因此,本论文以磁性Fe3O4微球为核,在不同反应条件下构建磁性核壳结构的FeMn过渡金属氧化物纳米材料,通过XRD、SEM、HRTEM、FTIR、Raman和饱和磁力曲线等表征合成产物,并探讨其活化过硫酸盐氧化降解环丙沙星的性能。取得的主要研究结果如下: (1)在乙酸存在条件下,通过水热方法成功将具有高效催化活性的α-MnO2装配在Fe3O4纳米球表面,制备了直径大约600 nm,具有良好分散性的Fe3O4/α-MnO2核壳纳米球。制备的Fe3O4/α-MnO2能够有效活化廉价的Na2S2O8产生过硫酸根自由基。当Fe3O4/α-MnO2的投加量为1g/L,Na2S2O8投加量为4g/L时,能够在90 min内将环丙沙星(50 mg/L)降解92.3%,且pH对Fe3O4/α-MnO2-过硫酸盐体系降解环丙沙星影响较小。Fe3O4/α-MnO2经过五次循环使用后,环丙沙星的去除率仅下降了约3.7%。然而Fe3O4/α-MnO2核壳结构纳米材料在活化过硫酸盐降解环丙沙星过程中会缓慢释放Mn(Ⅱ)离子,反应120 min后溶液中Mn(Ⅱ)离子浓度可达到9.07 mg/L。 (2)利用乙酸铵改进了传统水热条件下进行碳包覆的方法,成功制备了分散性良好的Fe3O4/C核壳结构纳米球,通过控制反应时间可有效调控碳层的厚度在5-25 nm。Fe3O4/C材料对过一硫酸盐的活化效果明显好于过二硫酸盐,在相同的实验条件下,Fe3O4/C活化KHSO5对环丙沙星的降解率比活化Na2S2O8要高71.5%。 (3)利用热还原法成功在Fe3O4/C表面包覆具有催化过二硫酸盐活性的MnO2,合成的Fe3O4/C/MnO2具有良好的分散性,其活化过二硫酸盐降解环丙沙星的性能接近Fe3O4/α-MnO2,产物中的碳层能够有效吸附降解过程中产生的Mn(Ⅱ)离子。相同条件下,Fe3O4/C/MnO2活化过硫酸盐降解环丙沙星的过程中Mn(Ⅱ)离子的释放量较Fe3O4/α-MnO2减小了约60%。