氨（NH3）广泛应用于制造现代化肥、塑料、纤维、炸药等化工产品。然而,现阶段工业生产NH3仅限于传统的Haber-Bosch工艺。近年来,电催化氮还原（N2）已被认为是一种绿色清洁的NH3生产方法而被广泛研究。目前,科研工作者已设计了多种类型的催化剂并将其用于电化学氮还原反应（E-NRR）。为了同时实现高催化性能和高选择性,必须合理设计电催化剂以优化质量传递、化学（物理）吸附以及质子和电子的转移。本论文详细论述了E-NRR的反应机理,参考本领域的最新研究进展,总结了当前研究中存在的问题,并对今后的研究工作提出了合理展望。于此,我们完成了两种二维材料上的缺陷工程用于提升材料E-NRR的催化性能的研究,并对反应机理进行了深入探讨。具体研究内容如下:1.通过对Nb2CTxMXenes进行原位氧化,合成了Nb2O5纳米颗粒（NPs）嵌层的Nb2CTxMXenes二维材料,即Nb2O5/C,并将其用于E-NRR的阴极催化剂材料。密度泛函理论（DFT）被用于理论计算以探索活性位点和反应机理。研究表明,此过程的第一步是在具有末端配置的氧空位上吸附N2,热力学决速步（PDS）为第一个加氢步骤。此催化剂由多层石墨化碳层和嵌入层间的Nb2O5 NPs组成,这导致Nb层的NRR活化和N2传输的层间空间打开。重要的是,可控的氧化反应在Nb2O5 NPs表面产生了大量的氧缺陷（VO）,它们是NRR的活性位点。实验结果发现,Nb2O5/C-800在-0.4 V（vs.RHE）时获得了11.5%的高法拉第效率（FE）,同时其氨产量(VNH3)为29.1μg h-1 mg-1cat。这种高法拉第效率表明此催化剂对E-NRR的选择性很高,性能优于最近报道的Nb基催化剂和部分其他催化剂。此外,该催化剂表现出优异的稳定性。2.使用模板法合成了用于催化高效E-NRR的多缺陷氮化硼纳米片（C-BNNSs）。该方法制备的C-BNNSs在E-NRR的催化反应中具有两个优势。首先,C-BNNSs在多孔模板中生长,形成了具有大孔径的片状结构,这导致在材料边缘产生了大量的不饱和硼原子,它们可以作为E-NRR的催化活性位点。其次,与纯BN相比,碳原子掺杂明显改善了C-BNNSs的电导率,提高了电荷转移速率,从而增强了其电催化性能。作为E-NRR的阴极催化剂,在-0.55 V（vs.RHE）的电压下,于0.1M HCl溶液中实现了36.7μg h-1 mgcat-1的高VNH3和6.51%的法拉第效率。总之,我们通过缺陷工程对二维材料MXenes和BNNSs进行了表面改性,实现了材料的表面活化,大幅提升了此类材料的E-NRR性能。电化学催化剂中的缺陷位点通常具有独特的电子结构,可以与反应中间体适当结合以提供增强的活性和并提高反应的选择性。此外,通过理论计算,深入探讨了催化剂作用下的E-NRR的反应机理,为材料性能的提升提供了扎实的理论依据。