【摘 要】
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便携式电子设备的普及,让现行的储能器件逐渐无法满足人们的需求,故而针对储能器件的研究成为了科技界的一股潮流。超级电容器（SC）——储能器件中不可或缺的一员,凭借着高功率密度及循环稳定性,它收获了研究人员们的大量关注。而电极材料——SC的一个重要组成部分,它对SC的性能的影响十分关键,因此,为了提升SC的性能,大力发展电极材料是非常有必要的。而二维（2D）过渡金属碳/氮化物（MXenes）作为新型的
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便携式电子设备的普及,让现行的储能器件逐渐无法满足人们的需求,故而针对储能器件的研究成为了科技界的一股潮流。超级电容器（SC）——储能器件中不可或缺的一员,凭借着高功率密度及循环稳定性,它收获了研究人员们的大量关注。而电极材料——SC的一个重要组成部分,它对SC的性能的影响十分关键,因此,为了提升SC的性能,大力发展电极材料是非常有必要的。而二维（2D）过渡金属碳/氮化物（MXenes）作为新型的2D材料,具有独特的2D结构、丰富多样的终端基团以及金属般的导电性,是一种极具前景的储能材料。故本论文以MXenes家族中的Ti3C2Tx作为研究对象,做了如下研究工作:（1）针对Ti3C2Tx片层易堆叠问题,我们采用原位生长和高温退火法制备了一种CoS修饰的3D MXene/碳泡沫复合气凝胶。通过扫描电子显微镜（SEM）对复合材料的表面进行表征,印证了CoS和碳泡沫的引入有效防止了Ti3C2Tx片层的堆积。之后,我们借助电化学测试探究了该复合材料在作为SC电极材料时的性能表现。其中,CoS-CMC-31:1电极材料在1 A g-1的电流密度下展现出了250 F g-1的质量电容,远高于纯MXene(91 F g-1)。并且CoS-CMC-31:1电极材料展现出了优异的循环稳定性能(在高达10 A g-1的电流密度下经过了10000次循环测试后,依旧能保持97.50%的初始电容)。此外,CoS-CMC-31:1电极材料与活性炭组装的全固态非对称超级电容器在1 A g-1的电流密度下进行了5000次循环测试后,仍旧保持了80.39%的初始电容。并且该器件展现出了10.66 Wh kg-1的能量密度以及678.10 W kg-1的功率密度。除此之外,两个该器件串联即可点亮一个小灯泡,证明了该电极材料在储能领域中的实际应用潜力。（2）MXene亲水性终端基团和弱的层间相互作用导致纯MXene薄膜的环境稳定性和机械性能差。为了解决该问题,我们研发了杂原子掺杂方法以定制MXene表面功能,随后加入了大尺寸的还原氧化石墨烯（rGO）作为导电剂,以实现S,N掺杂MXene/rGO复合膜的规模化生产。其中,SNMG-40/rGO复合膜具有高的机械强度（约45 MPa）和储能性能(698.5 F cm-3)。另外,该SNMG-40/rGO复合膜展现了长期性的循环稳定性(在100 m V s-1的扫描速率下30000次循环测试后保留了约98%的初始电容),还可以在环境条件下或者浸泡于硫酸电解液中保存100天以上。SNMG-40/rGO与rGO组装的非对称超级电容器展现出了22.3 Wh kg-1的高能量密度以及7463.4 W kg-1的高功率密度,这远高于之前报道过的MXene基电极材料。除此之外,该器件在不同的形变条件下仍拥有亮眼的机械耐久性和电容保持率。因而,该方法使MXene材料在实际应用中更具竞争力。
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