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20世纪中叶以来,随着矿物燃料的燃烧消耗和工业排放的加剧,大气污染已经成为当前中国大部分城市面临的重要问题,其中PM2.5和O3成为最为扰人的污染物。为了制定城区空气污染控制战略,非常有必要研究城市环境空气质量科学评估方法以识别首要的污染物和监测PM2.5中特征污染组分来探求霾污染成因。 论文以国内主要城市空气质量指数(AQI)和首要污染物作为主要的研究指标,采用空间分布表征方法,分析了全国大气环境空气质量水平的区域分布特征;研究了不同统计方法对区域环境质量的表征,提出了污染物的最佳分布模型,以及其季节性变化特征,用于对污染物浓度超标概率的预测,可为空气污染控制策略的制定提供有效依据。结果表明,全国城市AQI值区域分布特征明显,北方污染程度比南方更为严重;不同区域的AQI均有明显的季节差异,基本上遵循冬季>春季>秋季>夏季的变化规律。SO2污染整体下降明显,PM2.5是大部分城市的首要污染物,但在东部沿海城市O3和NO2经常成为首要污染物。以上海市为例,论文对污染物的浓度分布模型进行了研究,发现PM2.5、PMl0、 NO2的最佳分布模型分别是对数正态分布、广义极值分布、逆高斯分布,而O3、SO2、CO的最佳分布模型是皮尔逊Ⅴ分布。研究还发现,NO2在春夏秋季超标概率较低,但在冬季的超标概率高达21.2%;同一污染物在不同季节的最佳分布模型并不完全相同;同样,同一季节不同污染物的最佳分布模型也有差异。 针对颗粒物中水溶性氮组分的污染特征,开展了为期一年的PM2.5样品采集和水溶性氮的测定,分析了PM2.5中水溶性氮的时间分布特征,并比较分析了其与有机碳、元素碳、水溶性有机碳、类腐殖质碳、离子等其他组分的相关性。结果表明,PM2.5中水溶性有机氮(WSON)的浓度范围为(0.18-6.22)μg/m3,均值为(1.73+1.33)μg/m3,占水溶性总氮(WSTN)的比例为(22.5±1.29)%,水溶性有机氮的季节变化为冬季>春季>秋季>夏季。论文分析了采样期间海洋源、内陆源和海洋内陆混和源对PM2.5中WSON、NH4+-N、NO3--N的影响,结果表明三者是受内陆源的影响最大,此时三者浓度都最高,分别是海洋源气团影响下对应组分的2.82、2.16和6.67倍,这说明人为活动对WSON的影响较大;但气溶胶中有机氮占总氮比例却差异不大,均在(20~25)%之间。通过对非霾污染、轻微霾污染、轻度霾污染和中度霾污染天气PM2.5中的WSON比较分析,轻微霾污染、轻度霾污染和中度霾污染天气PM2.5中WSON分别是非霾污染日平均值的1.89、3.44和5.23倍,但是WSON/WSTN比值则随着霾污染的加重而逐渐降低。论文还分析了气象因素对水溶性有机氮(WSON)和无机氮(WSIN)分布的影响。WSON和nss-SO42-、NO3-和NH4+有着较强的相关性,表明WSON与二次气溶胶的生成密切相关;WSON和生物质燃烧示踪物nss-K+的高相关性说明生物质燃烧是有机氮重要的来源之一;WSON与一次有机碳(POC)、二次有机碳(SOC)都具有显著的相关性,说明WSON受到一次排放源和二次排放源的共同影响;WSON与HULIS-C具有很强的相关性,说明两者可能具有共同的来源。论文初步估算了上海市氮氧化物和氨的排放清单,针对颗粒物中含氮化合物的控制提出了对策建议。