低维材料是凝聚态物理和材料学领域的一个重要研究热点。量子限制、表面和界面效应使之具有三维体材料所没有的新奇量子特性。随着电子器件高度集成化和小型化的发展,低维新材料也将在下一代电子学器件中产生重要的应用。基于第一性原理方法,本论文系统地研究了石墨烯和低维铁电材料的原子结构、电子性质及其调控的方法,论文主要内容如下:通过制备石墨烯纳米带打开石墨烯能隙是解决石墨烯在未来电子学器件应用问题的一种方法,我们提出了通过可控氢化改变碳纳米管的π电子的边界条件的方式,实现石墨烯纳米带电子结构的重现。氢化的碳纳米管亦表现出和石墨烯纳米带相同的自旋极化边缘态和对称性依赖的量子输运特性。功能化石墨烯是解决石墨烯大面积生长和商业应用的一种重要途径。我们对于其电子结构的研究发现不同的功能化基团的吸附浓度和吸附构型决定了其电子结构为半导体型或金属性,这也是由于π电子的边界条件所决定,完美地解释了实验中对电导率测量的争议问题。碳化硅外延生长石墨烯是制备高质量石墨烯的一种关键手段。通过对碳化硅外延的石墨烯表面氢化处理而形成的界面磁性对于石墨烯的自旋电子学器件具有潜在的应用价值。我们研究了氢化外延石墨烯的界面磁性机制并提出了一种通过改变衬底碳化硅结构来调控界面磁性的方法,该机制的普适性也对于其他半导体异质结构的界面磁性提供了理论指导。以钛酸钡为代表的铁电材料在多铁异质结构中的应用对于高密度磁存储器件的发展具有重要意义,而铁电表面的结构和电子性质的调控对于异质结构的界面性质具有很大的影响。我们研究了铁电极化反转对铁电表面相图的影响,发现不同铁电极化条件下,表面稳定结构将发生变化,因此提出了一种通过加外电场来调控铁电材料表面结构的物理机制。