石墨烯是目前已知最薄、强度最高、导电和导热性能最好的碳材料,在储能、生物医疗、电子信息等各行业具有广泛的应用前景。近年来世界范围内掀起了对石墨烯的研究热潮,从上游制备到下游应用全面覆盖。在现有诸多制备方案中,碳化硅外延生长法、化学气相沉积法所得产品质量高,但其制备条件极为苛刻;氧化还原法产量高,但质量差,且对环境污染严重;传统液相法操作简单,成本低廉,但产量较低,质量较差。本文提出利用scCO₂辅助液相法制备石墨烯,一方面,scCO₂的使用极大减少有机溶剂用量,对环保有利;另一方面,scCO₂小分子插层作用增益液相剥离效果,提高产量和产品质量。本文研究内容主要包括:（1）以天然鳞片石墨为原料,scCO₂与N-甲基吡咯烷酮（NMP）为分散剂,通过流体剪切作用剥离制备石墨烯。鉴于石墨烯在液相环境中受力较为复杂,综合考虑剪切和循环双重作用,考察不同桨型及导流筒组合对石墨烯剥离的影响。单桨条件下考察直叶开启式涡轮桨、折叶开启式涡轮桨、推进桨;在此基础上,考察以上桨型两两组合以及有孔、无孔导流筒的剥离效果。实验发现,单桨产量较低,所得石墨烯层数较多;组合桨产量较高,但少层占比较低;导流筒+直叶开启式涡轮桨所得石墨烯产量最高为0.653mg/mL。（2）在对搅拌桨型和导流筒进行研究的基础上,对原料目数、搅拌时间和CO₂压力进行考察。研究发现,原料粒径减小,有利于剥离,1000目为最佳选择;在转速为1000r/min时,产量随搅拌时间先急剧增加,后增加缓慢甚至降低,最佳时长为90min;CO₂压力对剥离效果具有双重影响,压力过高或过低均对剥离不利,20MPa时所得产量最高为0.608mg/mL,片层主要分布在1-7层,单层率达到7.3%,双层率达26.4%,横向尺寸主要分布在200-800nm。（3）为充分利用scCO₂的高压能,提出射流撞击法制备石墨烯。石墨粉在低剪切高压釜中经小分子插层膨胀,从细管中高速射出,由于空间截面突变引发射流空化,同时撞击于靶网之上受剪切作用,从而被剥离成石墨烯。研究发现,剥离效果受靶网目数、射流间距、泄压速度等因素的影响。使用200目靶网、泄压速度0.6MPa/s、射流间距在30mm以内,所得石墨烯最高浓度可达0.689mg/mL,单层石墨烯占比约10%,2-5层的少层石墨烯可达58%,约73%的石墨烯横向尺寸分布在1-1.5μm之间。该方法不仅可作为超声辅助的替代手段,同时将釜中高压能重新利用,从多方面降低了生产成本。