柠檬酸盐凝胶法制备纳米CuO-ZnO-ZrO2的工艺分析及CO2加氢制甲醇的性能

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采用柠檬酸盐凝胶法制备出纳米CuO-ZnO-ZrO2(CZZ)催化剂,应用XPS、BET、XRD、H2-TPR、H2-TPD、CO2-TPD和TG-DTA等检测手段对催化剂及前驱体的结构进行表征。研究了湿凝胶干燥时间和柠檬酸用量对催化剂结构的影响,并与燃烧法制得的催化剂进行对比,考察了不同催化剂CO2加氢制甲醇的性能。研究表明,延长湿凝胶干燥时间可有效防止催化剂焙烧时发生喷溅,有利于催化剂中各组分的分散,提高催化剂对H2和CO2的吸附能力;112℃干燥48h制得的催化剂(CZZ-48h)BET比表面积为43.5m2/g,高于燃烧法;柠檬酸用量等于化学计量比时催化剂的性能最佳,在240℃、2.6MPa、空速为3600h-1、H2/CO2(体积比)为3的条件下甲醇时空收率达109.4g/(kg·h);柠檬酸过量会影响催化剂组分的分散度,并造成分解残留覆盖催化剂表面活性位而不利于CO2加氢反应。
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