负载型水相催化剂的制备及其在丙烯氢甲酰化中的应用

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以SiO2为载体,制备了负载型水相(SAP)铑膦催化剂.在反应温度为100~110℃,合成气CO∶H2=1∶1,反应压力2.0MPa,[Rh]=7.5×10-5,P/Rh=25的条件下,进行丙烯氢甲酰化反应.结果表明,时空收率可达194~228g丁醛/(g铑·h),正异比高达约14.2.反应结束后催化剂与体系易分离,铑在有机相中的浓度仅为1×10-9~4×10-9,基本消除了铑的流失,克服了均相反应中催化剂铑的回收和循环使用的困难,表明了该催化剂具有高活性、高选择性和极好的稳定性.同时详细地讨论了负载水相催化剂的制备条件和催化剂使用的工艺条件与其催化性能的关系,进一步证明了负载型水相催化剂是实现均相反应多相化的极好途径,是一种具有开发前景的新型催化剂 With SiO2 as carrier, a supported rhodium-phosphine catalyst (SAP) was prepared. Under the conditions of a reaction temperature of 100 to 110 ° C, a synthesis gas of CO: H2 = 1: 1, a reaction pressure of 2.0 MPa, [Rh] = 7.5 × 10-5, and P / Rh = 25, Acylation reaction. The results showed that the yield of space-time was up to 194-228 g butanal / (rhodium · h), and the orthogonality ratio was about 14.2. After the reaction, the catalyst and the system are easily separated. The concentration of rhodium in the organic phase is only 1 × 10-9 ~ 4 × 10-9, which basically eliminates the loss of rhodium and overcomes the recovery and recycle of the catalyst rhodium in the homogeneous reaction Of the difficulties, indicating that the catalyst has high activity, high selectivity and excellent stability. At the same time, the preparation conditions of supported aqueous catalysts and the relationship between the process conditions and their catalytic performances were discussed in detail. It was further proved that supported aqueous catalysts are an excellent way to achieve homogeneous reaction and multiphase. New catalyst for the future
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