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以纳米纤维素(CNF)、羧基化碳纳米管(CNTs—COOH)、铅笔石墨(PGr)、聚吡咯(PPy)为原料,通过真空抽滤、涂覆、氧化聚合等方法,同时基于氢键界面相互作用的原理,制备出具有石墨层结构的CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料.结果 表明,CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料在平直、折叠和拉伸时不会断裂,展现出较强的力学性能,其拉伸强度达到28.90 MPa.亲水性CNF与CNTs—COOH构筑的多孔结构增强了离子和电子的扩散路径.PGr的加入有效增加了CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料的导电路径,赋予其优良的导电性能.氧化聚合后得到的CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料的电导率达到5.403 S·cm?1.在1 mol·L?1 H2SO4溶液中,0.5 A·g?1电流密度下,CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料具有521 F·g?1的高比电容量,且经过1500次充放电循环后,其电容保持率高达68％.基于柔性电极优良的力学性能、电化学性能和导电性能,CNF-CNTs—COOH-PGr/PPy柔性电极复合材料具备成为柔性储能器件电极材料的基本特性.