【摘 要】
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在自然过程和工程修复中，Fe（Ⅱ）还原Cr（Ⅵ）主要生成铬铁氢氧化物[Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3],但其中Cr（Ⅲ）的复氧化会极大影响用水安全以及铬污染修复治理效果。探究了过氧化氢（H2O2）氧化Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3产生Cr（Ⅵ）的规律与机制，主要关注的影响因素包括H2O2浓度、pH值和Cr（Ⅲ）含量，并选用甲醇作为活性氧化物种[HO·、Fe（Ⅳ）]的淬灭剂，考察淬灭
【基金项目】
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国家杰出青年科学基金项目（42025703）；
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在自然过程和工程修复中，Fe（Ⅱ）还原Cr（Ⅵ）主要生成铬铁氢氧化物[Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3],但其中Cr（Ⅲ）的复氧化会极大影响用水安全以及铬污染修复治理效果。探究了过氧化氢（H2O2）氧化Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3产生Cr（Ⅵ）的规律与机制，主要关注的影响因素包括H2O2浓度、pH值和Cr（Ⅲ）含量，并选用甲醇作为活性氧化物种[HO·、Fe（Ⅳ）]的淬灭剂，考察淬灭剂的加入对H2O2氧化Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3产生Cr（Ⅵ）的影响。试验结果表明：（1）H2O2氧化Cr（Ⅲ）0.20Fe（Ⅲ）0.80（OH）3产生Cr（Ⅵ）的速率与效率随着H2O2浓度、pH值的增加而增大，且Cr（Ⅵ）的产生效率还会受到Cr（Ⅲ）含量（x）的影响，即在pH=5.0条件下Cr（Ⅵ）的产生效率随x的降低而增加，在pH=9.0条件下Cr（Ⅵ）的产生效率随x的降低而降低；（2）甲醇淬灭试验证明，在pH=5.0～8.0范围内，H2O2是引起Cr（Ⅲ）氧化的主要氧化剂，同时Fe（Ⅲ）和Cr（Ⅲ）与H2O2发生（类）芬顿反应产生的活性氧化物种（HO·）还可能进一步促进Cr（Ⅲ）氧化为Cr（Ⅵ）,而在pH=9.0条件下，H2O2是引起Cr（Ⅲ）氧化的唯一氧化剂；（3）不同pH条件下，Cr（Fe）含量可以通过影响H2O2的消耗、活性氧化物种的产生、矿物表面的更新、Cr（Ⅵ）的释放而影响总Cr（Ⅵ）的产生速率和效率；（4）虽然Cr（Ⅲ）xFe（Ⅲ）1-x（OH）3被认为能更加稳定地保存还原产生的Cr（Ⅲ）,但环境中的H2O2在特定条件下仍有可能将Cr（Ⅲ）氧化为Cr（Ⅵ）,这是因为在偏酸性条件下共存的Fe（Ⅲ）可以提供更多的Cr（Ⅵ）吸附位点，将有利于H2O2和HO·等氧化Cr（Ⅲ）,在偏碱性条件下共存的Fe（Ⅲ）可以竞争消耗H2O2而抑制其对Cr（Ⅲ）的氧化。
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