【摘 要】
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为探究不同N源对无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料光催化还原Re(VII)的影响,通过热分解不同前驱体(尿素Urea、硫脲Thiourea和三聚氰胺Melamine)制备g-C3N4,再分别与无定形TiO2
【机 构】
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天津大学 化工学院 绿色化学化工教育部重点实验室, 天津 300072;天津化学化工协同创新中心, 天津300072;中国科学院 高能物理研究所 核能放射化学实验室, 北京 100049
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为探究不同N源对无定形TiO2/g-C3N4(TCN)复合材料光催化还原Re(VII)的影响,通过热分解不同前驱体(尿素Urea、硫脲Thiourea和三聚氰胺Melamine)制备g-C3N4,再分别与无定形TiO2复合,制备了三种TCN复合光催化剂.通过不同分析手段对材料进行表征,并比较了不同TCN复合材料光催化还原去除Re(VII)的活性差异.结果表明,U-TCN(尿素为N源)具有更均匀的表观形貌,最大的比表面积(474 m2/g),最优异的光吸收性能,对Re(VII)的光催化还原效率(90％)明显高于T-TCN(20％)和M-TCN(15％).通过复合材料的瞬态光电流和电化学阻抗(EIS)分析光催化机理,证明U-TCN光生电子空穴分离效率最高;电子顺磁共振波谱(EPR)分析表明U-TCN产生的羟基自由基(?OH)更多,因此与甲酸反应产生的强还原性·CO2–自由基更多,从而更有利于Re(VII)的还原;利用同步辐射X射线吸收光谱分析Ti元素价态及配位环境,表明U-TCN还具有优异的光化学稳定性.本研究揭示了不同N源对所制备TCN复合材料光催化性能的影响,并发现了一种可用于实际废水中光催化还原去除Tc(VII)的优选材料.
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