1939年9月，阎宝航在南京经周恩来与刘澜波二人介绍，参加了中国共产党。入党时，即遵照周恩来副主席的指示，做一个受党中央直接领导的隐蔽党员，只以民主人士身份参加各种社会活动，为扩大抗日民族统一战线，联络各界贤达、上层名流、高级军政官员，战斗在无形战线上。
　　1938年秋，阎宝航官职为国民党军事委员会设计委员，既是学者、支持国共合作抗日的民主人士，又兼任重庆大明公司的总经理。阎宝航同东北元老人物莫德惠、万福麟保持密切关系;和宋美龄、冯玉祥、孙科、张群、于右任等国民党名流密切接触;与国民党CC系、复兴社、军统、黄埔系、政学系的头面人物陈立夫、戴笠、康泽等也有特殊关系。阎宝航成为重庆当时上流官场上一位红人。
　　1939年冬，阎宝航接受周恩来与李克农的嘱托，在重庆他的家中安装起无线电台，将重大军事与政治情报发往延安，或转往八路军与新四军中。电台的译电员则是大女儿阎明诗。后来，又在阎家另一处地方安装一部备用电台。
　　1940年12月，德、日、意三国结成军事同盟，随后的1941年春，希特勒制定了突然袭击苏联的作战计划。日本也明里摆出一副向苏联东线加紧运送部队，似乎要配合德国向苏联动武的架势，实际却在暗里加紧做好南下发动太平洋战争的准备。德国为了配合日本一起诱降国民党降日，以德军能够席卷式占领东欧之强势，拉拢国民党不要太相信美英有什么太大实力，竟于1941年5月，狂傲地向国民党政府驻德国武官桂永清密告了德军已决定在1941年6月20日的前后一个星期内，突袭苏联。孙科得知此军情，在6月16日宴请阎宝航的酒会上，特向阎宝航和盘托出德国突然袭击苏联的军事计划。
　　阎宝航获此绝密情报，立刻报告周恩来，再由备用电台转报延安党中央，即时向苏联通告。当6月22日德军突然进攻苏联时，因苏联红军能够提早进入战备，避免了一些损失。斯大林就此特致电毛泽东主席表示感谢，苏联驻华武官罗申也受命代斯大林向阎宝航致谢。
　　1941年11月下旬，日本进一步加速了发动太平洋战争的步伐，国民党军政部属下的军用无线电台43台主任、破译日本电台密码专家池步洲，成功地破译出日军即将偷袭美国珍珠港的军事情报。当池步洲上报给他的上级特务机关的过程中，被阎宝航的备用电台破译获知。阎宝航立即向党中央报告，转告苏联，并由苏联转告美国。但很遗憾，傲慢已极的美国海军将军们，在当时并不相信日本敢于先动手打美国，没有重视中国提供这一情报的军事价值，未予以认真对待。1941年12月8日，日本突然袭击美国夏威夷群岛珍珠港，致美军遭受重大损失，此时的美国后悔已晚，被迫对日本宣战。
　　1943年，美军在太平洋战场上对日作战虽取得一些胜利，但同时也遭到重大伤亡，美国欲打败日本，特别是最终消灭日本在中国东北的总预备队——日本关东军，而这将付出不可估量的巨大伤亡。于是英美联军便同苏联于1945年2月召开了只有美、英、苏三国参加的“雅尔塔会议”，要求苏联在德国投降三个月后出兵东北，消灭日本关东军。苏军兵分东中西三路出兵东北，即是按照阎宝航事前提供的日本军秘情报而制定的作战方略。这使得苏军快速突破了日本关东军在东北北部修筑的地下工程，从而促成了日本的早日投降。
　　早在1944年夏秋之际，阎宝航就从他的朋友、国民党军委第三厅副厅长钮先铭手里，“借”出关于日本关东军的大部分材料，特别是关东军在北满中苏边境上陆军与空军的配置、军事要塞分布、兵器与兵种、部队番号与人数，以及将领姓名等等细节，都备列明了。这些材料最后由阎宝航汇总成三分册，递交中共中南局，转报延安党中央，再转告给苏联，终使1945年8月8日苏军出兵东北对日作战时，有如按图索骥一般，势同破竹、所向披靡，只用了几天时间，即全面突破了日本关东军经营十余年的防御体系，将日本最重要的王牌军彻底摧毁击垮，也使日本企图以中国东北为基地，进行最后挣扎的幻想完全破灭。