农村居民是农村生活垃圾分类治理的关键主体，其源头分类意愿关系着生活垃圾分类治理的成效，关系着“生态宜居”美丽乡村建设的成败。本研究基于1 374份陕西农村居民的微观调查数据，实证分析环境污染感知对农村居民生活垃圾源头分类意愿的直接贡献，进一步探究环境污染感知通过责任意识对农村居民生活垃圾源头分类意愿的间接作用。研究结果表明：环境污染感知显著提升农村居民的生活垃圾源头分类意愿；环境污染感知正向促进农村居民的环境责任意识；责任意识在居民环境污染感知和源头分类意愿之间的中介效应得以验证，而且责任意识的中介效应比例为38.50%;政治身份显著提升农村居民的生活垃圾源头意愿，受教育年限及政治身份均显著增强农村居民的环境责任意识。因此，为进一步强化农村居民的环境保护责任意识，提高其分类意愿，需要通过多种渠道多种方式，提升农村居民对生活垃圾混合填埋、焚烧等传统处理方式深层次弊端与不足的认识，增强农村居民对生活垃圾不分类的隐性与长期不良影响的感知能力，从而有效改善农村人居环境。