【摘 要】
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半导体光催化技术能利用太阳能有效去除大气低浓度NOx，因而具有广泛应用前景。半导体光催化净化效率依赖于材料的表界面结构，而在氧空位参与的光催化分子氧活化过程中，缺陷氧化物光催化剂会面临氧填充而失活的问题。本文通过溶液-凝胶法合成了氮掺杂缺陷二氧化钛光催化剂(TiO2-x-yNy),TiO2-x-yNy可见光光催化净化低浓度(600×10-9)NO的效率高达72%（20 min），而TiO2-x去除
【机 构】
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华中师范大学化学学院农药与化学生物学教育部重点实验室
【基金项目】
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国家自然科学基金联合基金项目（U20A20129）资助；
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半导体光催化技术能利用太阳能有效去除大气低浓度NOx，因而具有广泛应用前景。半导体光催化净化效率依赖于材料的表界面结构，而在氧空位参与的光催化分子氧活化过程中，缺陷氧化物光催化剂会面临氧填充而失活的问题。本文通过溶液-凝胶法合成了氮掺杂缺陷二氧化钛光催化剂(TiO2-x-yNy),TiO2-x-yNy可见光光催化净化低浓度(600×10-9)NO的效率高达72%（20 min），而TiO2-x去除NO的效率仅为55%，且TiO2-x-yNy循环后仍能保持70%的NO去除率。光电流和交流阻抗测试结果表明氮的掺杂能够有效提高材料的载流子动力学分离效率。活性物种捕获实验表明能够产生更多的超氧自由基（·O2–），氮掺杂显著增强催化剂活化分子氧的能力。NO-程序升温脱附（NO-TPD）,O2-程序升温脱附（O2-TPD），原位电子顺磁共振（in-situ EPR）和差分电荷计算等结果表明TiO2-x-yNy催化剂表面的氧空位位点优先吸附活化O2，多电子中心的N能够传递电子修复氧空位，氧空位位点能持续活化分子氧，并捕获空穴促进载流子分离，从而提高TiO2-x-yNy光催化净化NO效率。
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