【摘 要】
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由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO2、NOx、VOCs和NH3）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明:SO2
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.41805068）； 广东省自然科学基金（No.2018A030310654）；
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由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO2、NOx、VOCs和NH3）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明:SO2、NO2和O3模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%～43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物（NOx和VOCs）排放是O3模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O3模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O3模拟;在白天,NOx和VOCs排放不确定性对O3峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O3模拟准确性.不同于O3,SO2、NO2模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO2和NO2的模拟效果.
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