Ce、Zr共掺杂提高Cu-ZSM-5催化分解NO性能及抗K中毒能力

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最具有经济效益的脱硝手段是将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为最环保最清洁的N2和O2。高温烟气中存在大量的碱金属,然而,碱金属会致使催化剂催化活性降低和使用寿命大大缩短,并且使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5(M:Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr)催化剂,并采用初湿浸渍法将K离子负载到MZ5催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550℃下,CuCeZrZ5催化剂的NO转化率相比于CuZ5由原来的53%提高为58%;KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率相比于KCuZ5由39%提高到52%;KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率相比于CuZ5由53%降低到52%。利用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H2-TPR和O2-TPD等表征手段对其催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度进行深入分析。表征结果显示:Ce、Zr的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分{Cu-O-Cu}2+;Ce、Zr的引入使得催化剂储氧和氧运输能力增强。当K+进入后,KCuZ5催化剂脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K+与活性成分{Cu-O-Cu}2+相结合迁移形成CuO;K+优先与Ce物种结合,进而有效保护ZSM-5独特的三维交叉孔道结构、减缓Cu2+迁移形成CuO以及促进活性成分{Cu-O-Cu}2+与{Cu-γ-Cu}2+之间的氧化还原循环。
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