低碳醇合成反应的中间物及其衍变动态研究

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本文采用“原位”红外光谱与脉冲快速应答技术相结合对Cu/ZnO/Al_2O_3(K)、2.0 MPa、280℃条件下,CO+H_2合成低碳醇反应中间物及其衍变动态过程进行了研究。实验结果表明,在该体系中,反应中间物有表面酰基物种:(1715 cm~(-1))、(1670 cm~(-1))、(1730 cm~(-1))。表面羧酸盐物种:HCOOM(1590与1382cm~(-1))、CH_3COOM(1563与1434 cm~(-1))。这些中间物的衍变动态表明:是由转化而成,表面酰基物种是C_2+OH生成的主要中间体,低碳醇合成反应中碳链的增长是通过及与吸附的CO和H_2作用进一步转化为CH_3COM等更高级的实现的。而表面羧酸盐在此条件下不易形成C_2~+的增链物种。 In this paper, “in-situ” infrared spectroscopy combined with pulsed rapid response technology was used to synthesize CO 2 -lower alcohols with Cu / ZnO / Al 2 O 3 (K), 2.0 MPa and 280 ℃ the study. The experimental results show that there are surface acyl species in the reaction intermediates: (1715 cm -1, 1670 cm -1, 1730 cm -1). Surface carboxylate species: HCOOM (1590 and 1382 cm -1), CH 3 COOM (1563 and 1434 cm -1). The dynamic changes of these intermediates show that the acyl species are the main intermediates for the formation of C 2 + OH and the increase of carbon chains in the synthesis of lower alcohols is further mediated by the interaction with the adsorbed CO and H 2 CH_3COM more advanced implementation. The surface carboxylates in this condition is not easy to form C_2 ~ + chain extended species.
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