酸改性Mn-Co-Ce/TiO2-SiO2低温SCR催化剂抗硫性能及成型的研究

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NOx是重要的大气污染物之一,燃烧发电厂排出的烟气中含有大量NOx,所以脱硝技术越来越受到人们重视。选择性催化还原(SCR)作为一种极为有效的烟气脱硝方法,其脱硝效果可以达到90%以上。本文以SCR技术中催化剂为核心进行研究。Mn-Co-Ce/Ti O2催化剂具有高效低温催化活性的特点,是一种很有潜力的中低温型NH3-SCR催化剂,但是该催化剂抗硫性能不强,极易受到SO2的毒化作用。本文通过将Ti O2单载体变为Ti O2-Si O2复合载体并且对复合载体催化剂硫酸化制备出Mn-Co-Ce/Ti O2-Si O2-SO42-催化剂。该催化剂不但具有高效低温催化活性同时具有强抗硫性能。通过研究三金属负载量比例,不同浓度SO42-硫酸化,硫酸化后焙烧温度,改变SO2的浓度等实验条件对催化活性的影响,得出结论Mn:Co:Ce为5:2:1时,硫酸化后300℃焙烧3 h,0.1 mol/L的硫酸进行硫酸化制备的催化剂催化活性和抗硫性能最好,且催化剂在SO2浓度为90 ppm以下均可以保持高效低温活性和强抗硫性能。通过表征手段证实,该催化剂具有良好比表面积和氧化性,活性组分负载均匀,没有形成结晶。粉末状催化剂如进行工业化应用,则必须对粉末状催化剂进行成型制备,本文选择既具有高活性特征又具有一定程度的机械性能的蜂窝状催化剂成型方法。对Mn-Co-Ce/Ti O2-Si O2-SO42-三金属粉末状催化剂进行成型制备,通过改变成型助剂的添加量得出玻璃纤维添加量15%、粘结剂添加量20%、水添加量为25%时成型催化剂的机械性能最好。对成型催化剂的活性测试表明,添加的成型助剂并没有对催化剂的催化性能和抗硫性能产生很大影响。考察其不同工况下的催化活性,结果表明进口NO浓度为0.15%、体积空速控制在20 000 h-1、氨氮比为1时成型催化剂催化活性最佳。通过表征手段证实,成型过程中加入的助剂对蜂窝状催化剂的物理性质产生一定的影响,对化学性质产生的影响几乎不大。本文通过硫酸化方法提高催化剂的抗硫性能,并且对粉末状催化剂进行成型条件及反应条件的优化,为Mn-Co-Ce/Ti O2-Si O2-SO42-催化剂工业化应用提供理论基础。
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