【摘 要】
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考察了RuO2/Al2O3催化剂制备过程中Ru前体、制备方法、焙烧温度以及Ru负载量等因素对催化剂催化甲醇选择氧化合成甲缩醛性能的影响,并结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(X
【机 构】
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北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室;
【基金项目】
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国家自然科学基金(21173008,21373019);国家重点基础研究发展规划(973)项目(2011CB201400)
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考察了RuO2/Al2O3催化剂制备过程中Ru前体、制备方法、焙烧温度以及Ru负载量等因素对催化剂催化甲醇选择氧化合成甲缩醛性能的影响,并结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)和程序升温还原(H2-TPR)等技术表征了催化剂中Ru物种的存在状态。结果表明,在Al2O3载体表面,负载Ru物种以RuO2形式存在,其中以Ru(NO)(NO3)3为Ru前体,采用沉积-沉淀法制备并经500℃焙烧得到的RuO2/Al2O3催化剂具有较好的催化反应活性和甲缩醛选择性。随着Ru负载量的增加,RuO2在Al2O3表面上逐渐由纳米棒状向不规则块状结构转变,其中纳米棒状RuO2具有较高的还原性以及催化甲醇选择氧化活性。在约20%的甲醇转化率下,甲缩醛选择性达到约80%。进一步提高氧化中心RuO2的分散度和载体的酸性,可望获得更高的甲缩醛收率。
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