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Benzene、Toluene和Xylene（BTX）是大气中挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）的主要代表,对人体健康和环境构成了致命威胁。因此,快速和高效的治理BTX污染物已成为环境催化重要热点之一。近年来,有相当多的研究关注于使用Ⅱ型氧化锰八面体分子筛（OMS-2）催化剂催化氧化BTX,但其多在高温下进行。因此,制备出低温（≤150℃）下就可将BTX完全催化氧化的催化剂成为环境治理的重要目标。本论文以邻二甲苯为目标污染物,分别使用KOH和HNO3对OMS-2类催化剂中K进行掺杂和置换的调控,研究对其结构和性能的影响,并制备出了低温高活性的催化剂。具体内容如下:1、KOH回流法对OMS-2催化剂结构和性能影响的研究:（1）KOH回流法对OMS-2Ⅰ催化剂结构和性能影响的研究:采用高锰酸钾和苯甲醇为原料,制备得到OMS-2Ⅰ前驱体,把前驱体在KOH溶液中回流,得到催化剂记作K-OMS-2Ⅰ前。考察了K掺杂方法（浸渍法和回流法）、回流底物（OMS-2Ⅰ前驱体和OMS-2Ⅰ）和回流溶剂（KOH、K2CO3、NaOH及H2O）对催化剂结构和性能的影响。X-ray diffraction（XRD）、Brunauer-Emmett-Teller（BET）和Fourier transform infrared spectoscopy（FTIR）测试结果表明K-OMS-2Ⅰ前为微晶态的OMS-2,其比表面积由44.93 m2/g增大至120.77 m2/g,且KOH回流后OMS-2Ⅰ中Mn-O键能削弱。Scanning electron microscope（SEM）表明OMS-2Ⅰ前驱体经过KOH回流后由短棒变成了小颗粒。Energy dispersive x-ray spectroscopy（EDX）显示OMS-2Ⅰ的K/Mn为0.20,而K-OMS-2Ⅰ前的K/Mn增大为0.28,说明K掺入到了OMS-2Ⅰ体系中。X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）表明K-OMS-2Ⅰ前平均氧化态较OMS-2Ⅰ降低,其K主要以K+的形式存在。Thermo gravimetric analysis（TGA）实验中,K-OMS-2Ⅰ前在200-400℃有明显失重,表明K-OMS-2Ⅰ前有较多的表面吸附水或表面氧。各种程序升温吸-脱附实验结果表明K-OMS-2Ⅰ前具有较好的低温还原性和再氧化能力,其催化剂表面氧含量增多,且晶格氧的脱出能力也较好。活性测试结果表明催化剂K-OMS-2Ⅰ前T100为170℃,T20为130℃,相比OMS-2Ⅰ的T100和T20分别降低了10℃和23℃,可以看出K-OMS-2Ⅰ前催化氧化邻二甲苯的能力,尤其是低温下的氧化能力相比于OMS-2Ⅰ优化很多。抗水蒸汽测试结果表明K-OMS-2Ⅰ前在通入5%的水蒸汽后二氧化碳的产率由80%降至64%,但当水蒸汽从反应体系中移走时,二氧化碳产率又恢复到了80%,说明水蒸汽对K-OMS-2Ⅰ前的活性影响是可逆的。稳定性测试结果表明K-OMS-2Ⅰ前在T100下持续反应60h,其活性基本不变。原位漫反射红外光谱分析（In situ DRIFTS）显示,K-OMS-2Ⅰ前晶格氧和分子氧催化氧化邻二甲苯能力较OMS-2Ⅰ强。K-OMS-2Ⅰ前在晶格氧作用下,80℃就可将邻二甲苯中的苯环活化,中间产物主要为羧酸盐物种,且在350℃就可将其完全催化氧化成二氧化碳和水。K-OMS-2Ⅰ前在分子氧作用下80℃就可将邻二甲苯部分转化成马来酸盐,250℃下完全催化氧化成二氧化碳和水。（2）KOH回流法对OMS-2Ⅱ催化剂结构和性能影响的研究:为了探究KOH回流法对OMS-2类催化剂性能优化的普遍性,将底物换成OMS-2Ⅱ的前驱体（高锰酸钾和乙酸锰为原料）,得到催化剂K-OMS-2Ⅱ前。XRD、BET和FTIR实验结果表明K-OMS-2Ⅱ前也形成了微晶态的OMS-2,其比表面积由41.32 m2/g增大至115.51m2/g,且Mn-O键能削弱。SEM结果显示OMS-2Ⅱ前驱体经过KOH回流后由短棒变成了小颗粒。EDX显示OMS-2Ⅱ的K/Mn为0.21,K-OMS-2Ⅱ前的K/Mn增大至0.28,说明K掺入到了OMS-2Ⅱ体系中。TGA实验表明K-OMS-2Ⅱ前在200-400℃之间有表面吸附水或表面氧的脱出。各种程序升温吸-脱附实验结果表明K-OMS-2Ⅱ前具有较好的低温还原性和再氧化能力,其催化剂表面氧含量增加,且晶格氧的脱出能力也较好。催化剂K-OMS-2Ⅱ前的T100和T20的温度分别为200℃和116℃,相比OMS-2Ⅱ的T100和T20分别降低了10℃和45℃,其低温T20下的活性优化很多。证明了KOH回流法对OMS-2类催化剂性能优化的普遍性。2、稀HNO3回流对OMS-2Ⅰ催化剂结构和性能影响的研究:将OMS-2Ⅰ前驱体在0.02mol/L的HNO3溶液中回流,制备得到催化剂0.02H-OMS-2Ⅰ前。XRD和BET测试结果表明0.02H-OMS-2Ⅰ前也形成了微晶态的OMS-2,比表面积由44.93m2/g增大至113.59m2/g。但SEM显示其由短棒变成了长棒,结合活性推测其向长棒状生长会使活性变差。EDX显示催化剂0.02H-OMS-2Ⅰ前的K/Mn为0.17,相比OMS-2Ⅰ的K/Mn减少了0.03,说明OMS-2Ⅰ中有部分K被置换出来。化学滴定表明0.02H-OMS-2Ⅰ前中锰的平均氧化态升高至4.0。程序升温吸-脱附实验结果表明0.02H-OMS-2Ⅰ前的低温还原性变差,晶格氧的含量减少且脱出能力变差。催化剂0.02H-OMS-2Ⅰ前的T100和T20分别为200℃和164℃,相比OMS-2Ⅰ的T100和T20分别升高了20℃和11℃,表明其催化氧化邻二甲苯的能力降低。综上所述,将OMS-2的前驱体在KOH溶液中回流可将K以K+的形式掺入OMS-2中,使锰的平均氧化态降低。其次可使催化剂表面氧含量增加且晶格氧易脱出,其作为参与催化氧化邻二甲苯的氧物种,使活化邻二甲苯所需的能量减小,提高了催化剂催化氧化尤其是低温下催化氧化邻二甲苯的能力;最后可增大催化剂的比表面积,随着暴露的活性位点增多,其催化氧化能力变好。将OMS-2Ⅰ前驱体在稀HNO3溶液中回流,可将部分K被置换出来,使锰的平均氧化态升高,晶格氧的含量减少和脱出能力变差,导致催化剂的催化氧化能力降低。