金属化合物/硝酸铵改性酚醛炭泡沫脱除SO2/NO的研究

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燃煤烟气中的SO2和NO浓度低、气量大较难同时脱除。本文将成本低廉、制作简便的酚醛泡沫进行前驱体改性,经炭化、活化,制备成改性酚醛炭泡沫用于脱除烟气中SO2/NO。对改性方法、表面特性分析、脱除SO2/NO效率、各种操作因素影响进行了一系列实验研究,并初步分析了改性酚醛炭泡沫脱除SO2/NO的机理以及动力学模型。本项目研制的酚醛炭泡沫有一定的力学强度,高耐腐蚀性,生产工艺简单,生产成本低,还可稳定地嫁接目标官能团来提高气体中污染物的脱除率,因此,是一种很有开发应用前景的污染物吸附脱除材料。利用前躯体改性的方法在前驱体原料中分别加入CuCl2,MgCl2,FeCl2改性剂,然后发泡,脱模,得到改性后的酚醛泡沫,再经炭化/活化得到改性酚醛炭泡沫。样品的总比表面积和孔容大小是CuCl2>FeCl2>MgCl2改性酚醛炭泡沫样品;改性后金属改性剂主要以金属离子和金属氧化物的形式存在于酚醛基炭泡沫中,而表面其它官能团大体结构不变。经CuCl2、FeCl2、MgCl2改性后,脱除SO2效率分别提高了39%、11%、13%,脱除NO效率分别提高了19%、10%、4%。选择CuCl2作为最佳金属改性剂,同时为了增加表面含氮官能团,用氯化铜/硝酸铵共同混入前驱体原料中制备酚醛炭泡沫。NH4NO3改性的样品能增加含氮官能团C-NH2,CuCl2/NH4NO3改性样品除了增加C-NH2,还增加了碱性官能团=NOH,其总比表面积比CuCl2改性的小,但微孔含量增多。由于CuCl2/NH4NO3在样品表面引入了起到催化脱硝作用的Cu离子和益于SO2/NO吸附的C-NH2和=NOH,其样品比单独加入CuCl2和NH4NO3的脱除SO2/NO效率高。研究气质比、含氧量等操作条件对脱除SO2/NO效率的影响。气质比、含氧量(10%以内)、水分含量越高,温度越低, SO2的初始浓度越低,NO初始浓度越高,有利于SO2的脱除。NO的脱除率随着含氧量和水分含量的先增加后降低;随着SO2的初始浓度和温度增高而降低;而当NO的初始浓度增加其脱除率增大。由于各种气体的极性:SO2>氧气>水>NO,前三者均会与NO在酚醛炭泡沫上发生活性位竞争,因此脱除NO效率低于SO2。最佳工况稳态脱除SO2效率100%,脱除NO效率35%。在大量实验基础上进行机理分析,SO2和NO的去除经主要历吸附、催化氧化和水合三个过程,采用表观吸附动力学进行模拟发现,SO2/NO在酚醛炭泡沫上吸附行为符合Elovich模型,其表面的催化氧化反应为其速率控制步骤。
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