黑碳气溶胶与边界层的相互作用及其对臭氧的影响

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中国现存的空气污染问题呈现出区域化的特征,臭氧与一次、二次气溶胶之间相互作用,为有效治理区域型污染带来了很大的挑战。为了更加深入的了解当前臭氧污染的特性,制定出有效治理臭氧区域污染的方案,本文通过对南京北郊2016-2017年两年地面黑碳(BC)、臭氧(O3)、细颗粒物(PM2.5)、氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)观测数据的分析,从长期观测的角度探讨黑碳气溶胶与近地面臭氧的关系以及季节特征。再利用WRF-Chem模式(模拟时段为2017年12月),以南京市为研究对象,深入探讨城市地区复杂风场下地面臭氧和黑碳气溶胶的分布情况、由于黑碳气溶胶引起的短波辐射衰减、短波辐射率、光解率以及假相当温度在垂直方向上的变化,以及垂直方向上各理化过程量(平流项ADV、垂直混合项VMIX、化学项CHEM,三者之和为净贡献量NET)的改变。试验设计为采用WRF-Chem模式模拟有无BC两组个例试验(控制试验、敏感试验),定量分析南京地区BC对近地面臭氧浓度影响的物理、化学机制。结果表明:2016-2017两年BC的年平均浓度为1.29μg/m3,高BC(高于平均值)影响下臭氧浓度始终低于低BC(低于平均值)影响下的臭氧,秋季两种浓度的BC影响下的臭氧值差异较大,夏季则差距较小。四个季节,BC和O3的相关性分别为-0.28,-0.13,-0.16,-0.38,且均通过95%置信度的显著性检验,冬季BC与O3反相关显著高于夏季,但PM2.5与O3反相关关系并不显著。数值模拟发现,地面臭氧浓度差值(敏感试验下的臭氧与控制试验下臭氧浓度差)高值区和BC浓度高值区重叠,说明BC对臭氧浓度存在负反馈的影响,印证了观测发现。影响对流层臭氧浓度的是各项物理化学过程,因此对各过程量进行分析讨论,通过对个例的数值模式过程分析进一步证明:BC可以通过抑制边界层发展,使近地面NOx积聚从而减少臭氧的化学生成(VOCs控制区);以及通过抑制边界层垂直湍流交换,减少边界层上部臭氧向下的湍流输送从而减少臭氧;也可以通过减少近地面风速从而减少臭氧的平流输入从而减少地面臭氧,不同个例的主要控制因子不同,需要详细分析。
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