【摘 要】
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随着环境污染的加剧,石油、煤等化石燃料也日益开采殆尽,因此人们急于寻找一些可代替的清洁能源。在这个背景下,燃料电池（Fuel Cell）在预防大气污染、提供清洁能量以及新能源产业的快速发展方面起着不可比拟的重要作用。其中质子导体固体氧化物燃料电池（H+-SOFCs）作为全固态的燃料电池,是效率较高、对环境污染较小的发电方式。因此,H+-SOFCs被认为对治理环境污染有着很重要的意义。本论文旨在研究
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随着环境污染的加剧,石油、煤等化石燃料也日益开采殆尽,因此人们急于寻找一些可代替的清洁能源。在这个背景下,燃料电池（Fuel Cell）在预防大气污染、提供清洁能量以及新能源产业的快速发展方面起着不可比拟的重要作用。其中质子导体固体氧化物燃料电池（H+-SOFCs）作为全固态的燃料电池,是效率较高、对环境污染较小的发电方式。因此,H+-SOFCs被认为对治理环境污染有着很重要的意义。本论文旨在研究H+-SOFCs阴极中水合质子化后的反应机理,以推进人们更好地研究和开发H+-SOFCs的阴极材料。本论文主要的研究内容如下:（1）合成了SrSc0.175Nb0.025Co0.8O3-δ（SSNC）阴极材料,并以Ba Zr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ（BZCY）作为对称电池的电解质,制成了SSNC/BZCY/SSNC结构的对称电池;研究了不同的温度和水分压对SSNC对称电池电极极化电阻所产生的影响,得到了在不同条件下的SSNC对称电池的电化学阻抗谱（EIS）;将得到的阻抗谱分为高频（RH,10~6-10~4）、中频（RM,10~4-10~0）以及低频(RL,10~0-10-2)进行拟合,通过计算求出了不同频率范围内的活化能,并将得到的阻抗谱使用弛豫时间分布函数（DRT）进行了详细的解码。结果表明,随着温度逐渐下降时,SSNC的阴极极化电阻在逐渐上升;当温度较高时,对称电池极化电阻在较高水分压下取得最小值;随着温度的逐渐降低,对称电池取得电阻最小值所对应的湿度也在逐渐降低,如由650°C的10%降低至600°C的5%,最终降低到500°C的3%;结合DRT的结果我们进一步还发现,在干燥空气气氛中,占比最高的是高频范围内的极化阻抗,如650°C时其值为0.65Ωcm~2;而随着水的引入后,中频时的极化电阻变为最高值,如650°C时其值为0.09Ωcm~2,这充分说明了氧还原反应的主导过程由氧吸附过程转变为氧还原过程,活化能的计算结果也进一步证明了这一结论。同时,SSNC的O2-TPD和XPS结果显示,水和质子化后Co元素价态降低,产生了更多的氧空位,导致了吸附位置的增多,从而产生了更多的质子缺陷。（2）设计并合成了氧离子传导阴极材料Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ（BSCF）、三相传导阴极材料Ba Co0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）、电子传导阴极材料La0.8Sr0.2Mn（LSM）以及BSCF-BZCY复合阴极,并分别将其作为对称电池的阴极,进行了电化学阻抗谱测试和详细的拟合。结果表明,在同一温度下引入水以后,BCFZY的电极极化电阻下降幅度最为明显,且由RL占据主导地位变为RM,如600°C干燥气氛中的RL和RM分别为1.3Ωcm~2和0.50Ωcm~2,而在3%-H2O空气气氛中,RL和RM分别为0.28Ωcm~2和0.31Ωcm~2;这说明氧还原过程主导地位由扩散过程转变为解离过程;此外BSCF-BZCY阴极的氧还原过程和BCFZY类似。对于BSCF而言,其RL和RM一直占据主导地位,但它们的下降幅度小于RH,这说明,水对于BSCF的影响主要集中于氧的吸附过程。对于LSM而言,水引入后RL在显著增加,在600°C时干燥气氛下的RL为25.35Ωcm~2,而3%-H2O空气气氛中的RL增加至43.35Ωcm~2,RH和RM均无较为明显的变化,这可能是因为LSM活性位点过少,水的引入直接使得它活性位点被覆盖,从而影响了氧扩散过程。结合XPS表征技术我们发现,在LSM中Mn元素总体价态增加,使得氧空位减少,而BSCF-BZCY、BCFZY和BSCF中的Co总体价态下降,导致氧空位增多,质子缺陷增加;但BSCF-BZCY和BCFZY的氧空位增加幅度高于BSCF阴极,这也和EIS的结果相符,因为前两者具有三相传导能力而后者本身缺乏传导质子的能力。总的来说,水的引入虽然带来了质子传导能力,但是水也起着覆盖活性位点的负面效果,且对不同材料的影响范围和幅度是不尽相同的。
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