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随着飞秒激光光源的出现和发展,飞秒超快光谱技术在物理、化学、材料等研究领域的地位日益显得重要。本论文介绍了作者在北京大学物理学院现代光学研究所人工微结构与介观物理国家重点实验室攻读硕士学位期间,利用飞秒超快光谱技术开展的关于非线性光学和复合材料的激发态动力学的研究工作。该论文分为三部分,简介如下:
第一部分,先介绍了从20世纪60年代以来激光的发展历史和常用的各种超快光谱技术,然后详细介绍了本实验室的基于飞秒超快光谱技术的实验系统及其工作原理——飞秒光克尔系统、飞秒时间分辨荧光上转换系统和条纹相机技术。
第二部分,主要是关于利用飞秒光克尔实验系统进行的关于基于GeS2的硫系玻璃体系的三阶非线性光学性质的研究工作。先是通过在Ge-S玻璃中改变Ge元素和S元素的化学计量比,首次得到在GeS<,x>系统中,GeS<1.8>和GeS<,2.5>的三阶非线性极化率均比遵循化学计量比的GeS<,2>的大。通过微观结构和能级分析得到,过量的S-S共价键和类乙烷结构单元[S<,3>Ge-GeS<,3>]均可起到增强非线性极化的作用。然后从Bling公式出发,我们在GeS<,2>玻璃中,分别引入In<,2>S<,3>和Sb<,2>S<,3>,得到在(1-X)GeS<,2>-XIn<,2>S<,3>系列玻璃中,随In<,2>S<,3>的摩尔组分的增加,由于产生了分相而不能很好的形成玻璃网络从而使非线性系数单调下降,而在GeS<,2>中引入Sb<,2>S<,3>则显著的增强了非线性极化。分析知道,这是由于[SbS<,3>]三角锥中Sb元素中的孤对电子的作用,增强了非线性极化。最后,我们从Miller定律出发,利用GeS<,2>-Ga<,2>S<,3>玻璃的阳离子溶解性,在该玻璃中引入AgCl,通过增强线性极化率来提高非线性极化率。结果证明,在4XGeS<,2>-XGa<,2>S<,3>玻璃体系中引入AgCl,线性折射率和非线性折射率均随AgCl的比例的增加而增加。
第三部分,先介绍了电荷转移体系的研究现状,在此基础上用原位聚合的方法制备了聚合物MO-PPV和单壁碳纳米管复合材料。稳态光谱的研究发现在该复合材料中,由于单壁碳纳米管的作用,使得聚合物MO-PPV的有效聚合长度变短,符合Mulazzi的关于聚合物PPV的理论计算模型。此外,该复合材料的稳态荧光有较大程度的淬灭,推测这是由于光致聚合物和碳纳米管之间发生电子转移和能量转移的原因,然后通过激发态动力学研究证明了该推测,并得到从聚合物MO-PPV到单壁碳纳米管之间的电子转移的时间在百飞秒尺度。由于有效聚合长度的变短和光致激发态聚合物和单壁碳纳米管之间的能量转移共同带来了在该复合材料中荧光衰减变快。