Cu-Ce-Ti催化剂上氨气选择性催化还原Nox的研究

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氨气选择性催化还原(NH3-SCR)是一种广泛应用来脱除NOx(氮氧化合物)的方法。该实验通过水热合成法制备了一系列的Cu-Ti、Ce-Ti和Cu-Ce-Ti催化剂,考察了制备方法、温度、空速、SO2和H2O对催化剂活性的影响。该实验在Cu-Ti催化剂的基础上对催化剂进行了改性研究,由于Cu-Ti催化剂的活性窗口及抗硫抗水性不够理想,于是通过一步水热法合成了添加了Ce元素的Cu-Ce-Ti三元催化剂。实验结果表明,Cu∶Ce∶Ti=1∶1∶8时催化剂具有最好的活性,在200-400℃的温度窗口均达到了90%以上的脱硝活性,并且在某些温度点其活性几乎达到100%。除此之外,催化剂在对H2O和SO2的抗性上得到了很好的提高,在200-400℃的温度窗口,其活性依旧可以达到80%以上。实验中还考察了Cu-Ce-Ti催化剂对CO2的抗性,结果表明该催化剂具有较好的抗CO2性能。   实验通过大量的表征手段对催化剂的机理进行研究。XRD和Raman实验结果表明了在Cu-Ce-Ti催化剂中Cu与Ce是以无定形的形态存在的,说明Cu和Ce元素在催化剂表面分散性很好。H2-TPR实验表明了Cu-Ce-Ti催化剂较Cu-Ti和Ce-Ti催化剂有着更好的氧化还原能力。XPS的实验表明了催化剂中的Cu分别以Cu+和Cu2+的形式存在,而Ce以Ce4+和Ce3+的形式存在,Ti以Ti4+个Ti3+的形式存在,它们之间会发生如下反应:Cu2++Ce3+(→)Cu++ Ce4+,Cu2++ Ti3+(→)Cu++Ti4+,两个氧化还原反应之间相互作用,对催化剂的活性起到促进的作用,最后in situ DRIFTS实验结果从数据上再次证明了上述的观点。
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