【摘 要】
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我国是世界原煤、原铝以及电石的第一生产和消费大国,每年产生数亿吨煤矸石、数百万吨的固体危废铝灰和废阴极炭块以及数千万吨的电石渣。目前该类固/危废的资源利用率低,仅有少量采用简单的方法实现低值利用,如将煤矸石灰制砖,用铝灰直接生产净水剂、炼钢用精炼剂等。这些处理过程往往能耗较高、污染严重且产品附加值低,大多数固/危废仍就地填埋、堆存,造成严重的环境污染和资源浪费。因此,亟需研究开发出此类工业废物的绿
【基金项目】
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十三五国家重点研发计划（2019YFC1908403）1.铝再生灰强化自热-脱氮转相-多元素高值利用技术与示范
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我国是世界原煤、原铝以及电石的第一生产和消费大国,每年产生数亿吨煤矸石、数百万吨的固体危废铝灰和废阴极炭块以及数千万吨的电石渣。目前该类固/危废的资源利用率低,仅有少量采用简单的方法实现低值利用,如将煤矸石灰制砖,用铝灰直接生产净水剂、炼钢用精炼剂等。这些处理过程往往能耗较高、污染严重且产品附加值低,大多数固/危废仍就地填埋、堆存,造成严重的环境污染和资源浪费。因此,亟需研究开发出此类工业废物的绿色清洁的资源化利用技术。煤矸石、铝灰和废阴极炭块中含有大量的铝、硅、碳等有价组元,同时还含有氮、氟等有害物质,本文提出并实现多种工业固/危废耦合协同脱毒提取其中有价组元制备高值铝硅基新材料的研究目标。深入研究了煤矸石中铝硅组元强化分离提硅、铝灰深度脱氮及高效提铝、多种固/危废协同脱毒反应提铝和硅源与铝源合成制备铝硅基材料等关键科学问题,创新开发出了煤矸石激活转相湿法提硅—铝灰湿法深度脱氮提铝—煤矸石提硅灰/铝灰脱氮料耦合协同提铝—硅源和铝源合成铝硅基新材料的高值资源化利用技术路线以及相关的关键技术。创新提出煤矸石钝化铝组元、激活硅组元的高效分离铝硅矿物的研究思路,首次揭示了煤矸石组分焙烧激活过程的强化转相机理。本文基于煤矸石中铝硅矿相组成及其特性的深入研究,发现铝灰作为煤矸石焙烧过程的添加剂可以强化铝硅矿物的转相反应。由此发明了煤矸石激活焙烧转相新工艺,包括最佳焙烧温度以及激活添加剂,阐述了偏高岭石（Al2O3.2SiO2）向莫来石相（3Al2O3·2SiO2）转变并释放活性氧化硅（SiO2）的矿相演变条件,利用煤矸石中碳质材料提供热量,使高岭石在反应过程中释放出尽可能多的无定型氧化硅,并在随后的碱溶浸出反应中与氧化铝组元分离,实现高效提取氧化硅,提取率由传统的40%显著提高至60%左右。并同时获得硅源（硅酸钠）和含铝量较高的提硅灰,为进一步高效提取铝源打下了很好的基础。创新设计铝灰高碱脱氮—强化提铝工艺,首次实现了铝灰的自热深度脱氮和同时提铝。采用Factsage软件对铝灰中有害物质氮化铝在高碱溶出条件下的反应热力学进行了研究,证实该反应热力学可行且为强放热过程。试验结果表明,当反应温度为90℃,反应时间为1.5 h时,铝灰中氮化铝脱除率达到99.26%,氧化铝提取率达到了 38.74%,脱氮所产生的铝元素全部转化为铝酸钠。既可利用其中的氮元素制备氨水,同时可短流程、低能耗提取部分铝源。在此过程中,可通过调整铝灰添加量来获得所需苛性比的铝源。创新构建煤矸石提硅灰、铝灰脱氮灰、废阴极炭块和电石渣等固/危废协同定向提取氧化铝资源、精准脱毒除杂反应体系,揭示了多种固/危废中铝、硅、钠、钙等组分的耦合协同作用机理。本文针对多种固/危废在高温下的反应开展了大量的热力学计算和耦合协同作用机理研究。通过对此类工业废物的高温耦合协同处置,使其中铝组分与添加剂定向反应生成在碱液中可溶的铝酸钠,从而获得高品质的铝源,并可与其他不溶于碱溶液的杂质矿物分离。利用电石渣与硅矿物和氟化物的反应,可使多种固/危废中的有害物质氟化盐转化为无害的氟化钙,并使杂质氧化硅转化为不溶于碱溶液的硅酸钙。废阴极炭块作为变价元素的还原剂,促使多种元素发生定向反应,达到多种杂质元素高效分离的目的。由此实现了铝灰、废阴极炭块的精准脱毒除杂,煤矸石提硅灰和脱氮铝灰中铝组分的高效提取,氧化铝提取率＞92%,氧化钠回收率＞94%。最终通过优化铝硅基新材料合成工艺,利用从多种固/危废中提取的洁净硅源和铝源合成系列优质沸石、分子筛和高白微粉氢氧化铝等铝硅基新材料。综上所述,本研究创新提出钝化铝组元—激活硅组元的高效分离煤矸石铝硅矿物的研究思路,揭示了煤矸石中的铝硅组分在焙烧激活过程的强化转相机理。通过添加激活添加剂及调控焙烧温度,大幅度提高了氧化硅组分的碱溶提取率;通过构建与深入研究高温定向反应体系,揭示了多种固/危废中铝、硅、钠、钙等组分的耦合协同作用机理,开发出多种固危废高温耦合协同处置技术,实现了在一次流程中同时精准脱毒除杂,并高效提取氧化铝组分。最终将煤矸石和铝灰中超过85%的有价资源进行利用和提取。不仅消除了该类危险固废对环境的污染,而且使其中的主要有价物质得到了高值资源化利用,社会经济效益显著,为我国大宗工业固危废的无害化处置及资源化利用开辟了一条绿色清洁、高效节能并可大规模产业化的实施途径。
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