论文部分内容阅读
研究纳米复合硬磁和软磁的磁交换耦合对于发展高性能永磁材料具有重要意义。本文在磁控溅射方法制备Nd-Fe-B单层、Nd-Fe-B/FeCo双层、Nd-Fe-B/FeCo多层和Nd-Fe-B/FeCo/Nd-Fe-B三明治结构纳米永磁薄膜的基础上，通过X-射线衍射(XRD)分析和透射电镜(TEM,HRTEM)观察，系统地研究了该系列纳米永磁薄膜的相组成和微观结构，利用超导量子干涉仪(SQUID)、物理性能测试仪(PPMS)、振动样品磁强计振动样品磁强计(VSM)和梯度场磁性测试仪(AGM)来测量试样的磁滞回线。测量和分析了室温磁性、低温磁性和不同退火条件对磁性的影响，进而探讨了磁性增强的机理。
相成分分析表明，室温基片Si(100)上溅射沉积的溅射态永磁薄膜呈非晶态。对薄膜厚度方向刻蚀俄歇电子能谱(AES)显示，估算得到的薄膜各层厚度与实验设计厚度一致。经不同温度(550～700℃)退火15min后发现薄膜材料出现晶化。四种薄膜的XRD分析表明，在650℃退火15min后，不论是单层薄膜，还是复合薄膜，均呈现具有(004)、(006)和(008)择优取向的Nd2Fe14B-硬磁相和少量的的富Nd相。可见适当条件下退火的永磁薄膜的晶化相具有一定的择优取向，即易磁化轴c垂直于膜面。对Nd-Fe-B/FeCo系列薄膜，软磁相FeCo的主峰(110)随其厚度增加而递增。微结构观察发现，溅射态的单层、双层和多层薄膜形貌照片呈现成分均匀的非晶态结构。经650℃退火15min后单层薄膜Nd-Fe-B(300nm)的HRTEM观察和EDXS分析发现，磁性薄膜内主相Nd2Fe14B具有柱状颗粒结构，柱状颗粒直径大约10nm，c-轴与膜面垂直。衬底层呈类似非晶态。在柱状晶粒之间存在非晶和衬度不同的黑白小颗粒富Nd相。退火处理的多层薄膜[Nd28Fe66B6(12nm)/Fe50Co50(10nm)]nHRTEM观察和EDXS分析表明，由大量c轴垂直于膜面的平均直径约为10nm的柱状颗粒和FeCo(110)组成。柱状晶粒之间存在非晶态和镶嵌了少量的尺寸约7nm的富Nd相。
磁性测量和分析表明，(1)所有薄膜试样具有垂直于膜面磁晶各向异性特性，单层Nd-Fe-B永磁薄膜的矫顽力是由反磁化核的成核机制所控制，而双层和多层薄膜的矫顽力是由畴壁钉扎机制所控制。(2)单层Nd-Fe-B永磁薄膜系列中，当膜层厚度tNd-Fe-B=300nm时，650℃退火处理15min试样的矫顽力等于15.8kOe，剩磁为860(emu/cc)，最大磁能积(BH)max可达到27(MGOe)。(3)双层和多层纳米复合结构薄膜的剩磁随软磁性相厚度的增加均单调增加，而矫顽力则随软磁性相厚度的增加均减小。当FeCo厚度tFeCo=5nm时，双层和多层纳米膜最大磁能积分别为20(MGOe)和25(MGOe)。剩磁增强是由于硬磁相Nd2Fe14B和软磁相FeCo层之间的交换耦合所致。
对于三明治纳米复合膜，在tFeCo＜20nm范围内，其约化剩磁随软磁厚度的变化甚微，而tFeCo＞20nm时，约化剩磁与厚度成反比关系。剩磁增强是由于硬磁相Nd-Fe-B层和软磁相FeCo层之间的交换耦合所致。当tFeCo=5nm时，矫顽力出现极大值，在tFeCo≤5nm范围，矫顽力的增强可以认为更高的反转磁化的成核场所致。
通过改变退火条件发现，650℃退火15min是该系列永磁薄膜的磁性最佳的退火条件。在室温下，所有薄膜试样的磁滞回线均呈现单一硬磁磁化曲线。当测量温度降低时，无论是单层永磁薄膜，还是双层或多层，矫顽力和饱和磁化强度随测量温度的下降而均单调上升。当测量温度低于150K时，三种试样的磁滞回线出现了台阶型，即组成薄膜中的硬、软磁相处于脱耦状态。这主要是由于磁晶各向异性常数随温度变化所引起的。
利用剩磁曲线研究了双层薄膜和多层薄膜试样的磁化机理。δm、约化剩余磁化强度mr和md测量表明，当外场小于矫顽力场时，反磁化过程中粒子间主要表现为交换相互作用，而外场大于矫顽力场时，则主要表现为磁偶极相互作用。减少软磁Fe-Co层厚度，导致薄膜矫顽力增加；δm和剩磁测量显示矫顽力的提高主要来源于畴壁钉扎效果的增强；回复曲线表明，多层薄膜具有非均匀的相结构，因此回复磁化率更小而且随外场变化缓慢；薄膜中不同磁性相在磁化反转时同步转动，表现出交换弹簧磁体特征。通过磁滞测量、矫顽力和温度的关系等分析得出，双层和多层薄膜的矫顽力机制以畴壁钉扎为主。对多层薄膜，使用Gaunt模型计算得出了一个合理的薄膜畴壁钉扎核心宽度2△x=2.9nm。