过渡金属硫（硒）代亚磷酸盐MPX3（M=V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni等过渡金属;X=S、Se）是一类具有初始离子导电性和一系列铁性的半导体材料。这类材料由于具有可调的二维磁性、铁电性、良好的化学稳定性和光吸收性能等特点,在二维自旋电子器件、场效应晶体管、可见光和紫外线光电探测器、光电化学反应、氢存储以及锂离子电池等领域得到了广泛的应用。另一方面,高压作为调控材料物理性质以及合成新材料的一种有效的方法,被人们广泛地应用于凝聚态物理领域。关于MPX3在高压下的研究并不多,其中关于FePX3的高压实验还存在一些疑问,例如FePX3在0到35 GPa的压力范围内经历了几次相变?Haines等人提出的高压结构是否具有高自旋到低自旋的转变?FePSe3的高压相具有怎样的结构特征?为了能够解释上述的疑问,我们在本论文中采用第一性原理计算,研究了FePS3和FePSe3在高压下的晶体结构相变、磁相变以及带宽控制的Mott转变。FePS3和FePSe3在室压下分别为C2/m和R3相,两者在0～35 GPa的高压范围内会经历两次晶体结构相变。对于FePS3,B-I相（C2/m）在大约5 GPa转变为B-II（C2/m）相,随后在17 GPa进一步转变为B-III（P31m）相;对于FePSe3,其相变顺序与FePS3类似。T-I相（R3）在6 GPa转变为B-II相（C2/m）,在15 GPa又转变为B-III相（P31m）。FePS3和FePSe3在发生第二次结构相变时,伴随着大的体积坍塌、反铁磁到无磁的转变（自旋交叉）和绝缘体到金属的转变,与两个高压实验所观察到的现象一致。声子谱计算表明以上的高压相都是动力学稳定的。随后我们通过基于空间群和图论相结合的结构搜索软件RG~2code对FePS3进行了较为全面的结构搜索。通过焓值、声子态密度、电子结构和X射线衍射（XRD）模拟,我们发现B-II相和B-III相在特定压力范围内仍然是最稳定的。根据目前MPX3的高压实验研究以及本论文的计算结果,我们可以推断大部分的MPX3化合物在高压下会经历准同构相变（B-I＿C2/m→B-II＿C2/m）,并且存在磁相变以及Mott转变。