氧化物—盐复合电解质的制备及其在电化学合成氨中的应用

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本文利用质子导体作为固体电解质进行了常压电化学方法合成氨的工作,全文可分为综述部分和实验部分。在综述部分,本文介绍了高温质子导体和新型中、低温质子导体的研究进展,归纳总结了具有高温质子导体导电性能的复合氧化物基本类型、工作温度及其质子导电率,并对高温质子导体的应用、前景和发展趋势做了详尽的阐述。本文研究对象是新型中、低温质子导体,因此文章中对这类质子导体的结构特点、离子传导机理、离子传导特性,以及在国内外研究现状做了详细的阐述。此外,本文还对氨对于人类社会发展的重要意义,传统哈伯(Harber)氨合成法的基本原理,各种合成氨新方法的探索,以及利用高温质子导体作为电解质常压电化学方法合成氨的发展状况以及基本原理做了较详尽的介绍。将合成的各种复合电解质作为固体电解质利用电化学方法分别以氢气或天然气作为原料做了合成氨实验,实验结果表明不仅氢气为原料能合成氨,而且利用天然气为原料也首次合成了氨。进一步定性地分析了天然气及尾气的组成成分,提出了比较合理的机理解释。复合氧化物的制备有许多方法,本文选择柠檬酸盐溶胶-凝胶法制备萤石型及钙钛矿结构复合氧化物,并介绍了柠檬酸盐溶胶-凝胶法的工作原理及其特点。
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