随着人类社会的发展,全球化石燃料消费量不断增加,大气中二氧化碳（CO₂）浓度正在快速增长。CO₂的过度排放导致气候变化和环境破坏,对我们的生存环境产生了很大影响。但是,从另一方面来讲,CO₂也是自然界中最丰富的可再生碳源。将CO₂转化为高附加值的化学品,不但可以有效利用碳资源,同时可以减少大气中CO₂的排放,有利于社会的可持续发展。因此,CO₂的资源化利用具有重要的意义,引起了化学工作者的广泛关注。但是,由于CO₂的碳原子处于碳的最高氧化价态,是一种不易被活化的惰性分子。为使CO₂能够发生化学反应,通常需采用高温、高压,在催化剂的作用下来克服其动力学惰性和热力学能垒。从本质上看,解决这一问题的关键在于如何设计高活性催化剂,从而实现对CO₂分子的有效活化。鉴于此,本文设计开发了一系列新型高效的均相和非均相催化剂体系,深入研究了这些催化剂体系对CO₂环加成反应的催化性能及作用机制,为发展高效、绿色的CO₂转化策略提供了一定的科学依据。主要研究内容如下:（1）设计合成了一系列简单易得的质子型离子液体催化剂,并应用于CO₂与炔丙醇的环加成反应,其中质子型离子液体是由1,8-二氮杂二环-[5.4.0]-7-十一烷阳离子[DBUH]⁺和不同的阴离子构成。系统研究了离子液体的结构、反应温度、CO₂压力及反应时间对反应的影响。结果表明,[DBUH][Mim]的催化效果最优。同时,该催化体系无需使用助催化剂和有机溶剂,对不同类型的炔丙醇分子与CO₂的环加成反应均表现出优异的催化活性。同时,催化剂分离简单,在重复使用五次后,催化活性没有明显降低,实现了环加成的均相反应、催化剂的异相分离及循环利用。利用NMR光谱和密度泛函理论（DFT）研究了离子液体的阴阳离子在反应过程中与CO₂和炔丙醇分子之间的相互作用,提出了离子液体对反应的催化机理。（2）基于协同活化CO₂与炔丙醇分子反应的策略,设计开发了一类新型高效、绿色的非贵金属铜盐/离子液体催化剂体系,系统地研究了不同结构的铜盐及离子液体对催化性能的影响,实现了在大气压下炔丙醇和CO₂的环加成反应。反应完成后,通过简单的萃取分离就可以获得高产率的目标产物,催化剂可以再生并且没有明显的活性损失。利用NMR光谱和DFT理论计算研究了离子液体、Cu盐在反应过程中与CO₂和炔丙醇分子之间的相互作用。结果表明,离子液体活化了炔丙醇分子的羟基,铜盐活化了底物分子的炔键。该催化体系的协同活化作用促进了CO₂与炔丙醇在温和条件下的快速转化。（3）设计制备了基于生物质多孔炭负载的贵金属纳米复合催化材料,其中,多孔炭为廉价易得的椰壳活性炭,贵金属纳米材料为AgX（X=Cl,Br,I）。采用XRD、N₂吸附-脱附和FTIR光谱对其结构进行了详细的表征,系统地研究了该复合材料对CO₂与炔丙醇环加成反应制备不饱和环状碳酸酯的催化性能。结果表明,利用该催化剂能够实现在常温常压条件下CO₂的定量转化,且底物适用范围广,产物和催化剂分离简单,解决了传统后分离过程中产物需要柱层析等方法分离以及催化剂效率低和不易回收的问题。此外,采用DFT计算研究了不同结构的Ag盐在反应过程中的作用强弱,提出了可能的反应机理。（4）根据结构和性能的关系,通过后修饰策略将咪唑盐的活性位点均匀地键合在由亚胺键构筑的共价有机框架（COF）材料的孔壁上,设计开发了两种新型咪唑盐功能化的COF材料。采用XRD、FTIR、N₂吸附-脱附和固态NMR对其结构进行了表征。结果表明,咪唑盐被成功地锚定在COF的骨架上,且合成的材料具有高晶态、高比表面积和高度分散的催化活性位点。将合成的COFs材料应用到CO₂与环氧烷烃的环加成反应,展示出优异的催化性能,并得到了目前报道的最高的TON（高达495000）。此外,合成的COF材料在CO₂与胺的还原功能化反应中也表现出优异的催化活性。回收利用实验结果表明,这类COF材料在重复使用十次后仍保持较高的催化活性,且晶态结构和孔隙特征没有发生明显的变化。（5）依据离子液体结构可设计性,开发了一种绿色、可控的合成多孔共价有机框架（MP-COFs）材料的新策略,其中离子液体由咪唑阳离子[C_nmim]⁺（n=4,6,10）和四氟硼酸根阴离子[BF₄]^-构成。采用XRD、FTIR和固态NMR光谱、N₂吸附-脱附曲线及高分辨透射电镜对多孔结构进行了表征。结果表明,在离子液体中合成的COF具有较高的晶态、比表面积、多孔特征和化学稳定性。随着离子液体烷基碳链长度的增加,孔径的尺寸也在逐渐增大。该策略具有较宽的适用范围,不仅适用于由亚胺键连接的COF,还适用于吖嗪、腙键连接的COF材料。与单一孔的COF相比,MP-COF在CO₂与体积较大的炔丙醇分子参与的环加成反应中具有优异的催化性能。