Al2O3负载CuO催化臭氧氧化含酚污水

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酚类物质是一种原型质毒物,毒性非常强,对一切生物都有毒害作用。含酚污水的处理是工业废水处理的重点之一。近年来,多相催化臭氧氧化技术是一种很有潜力的高级氧化技术,催化剂的加入不仅可以提高臭氧氧化效率,而且还可以有效改善目标污染物的去除效果。本文针对臭氧的直接氧化作用的选择性的问题,制备了效果良好的CuO/Al2O3催化剂,并构建和探讨了CuO/Al2O3催化臭氧氧化含酚污水体系。本文采用浸渍沉淀法制备了CuO/Al2O3催化剂,并探讨了在催化剂制备过程中浸渍液浓度、沉淀剂种类、沉淀剂浓度、浸渍固液比、焙烧温度等因素的影响,获得了最佳制备条件。此条件下制备的催化剂在重复使用过程中,催化剂活性降低,这是因为污染物会覆盖催化剂表面的活性点位。实验中采用两种方法对连续使用六次之后的催化剂进行活化处理,无论是清洗活化还是焙烧活化催化剂的活性都可以得到明显回升。而且在整个重复使用过程中,催化剂脱落量少,性质稳定。通过FTIR,XRD, SEM,BET,XPS等现代分析手段对CuO/Al2O3催化剂的表面基团、晶体结构、微观形貌、比表面积及元素组成进行了分析,实验中所制备的催化剂结晶度好,分布均匀,比表面积大,有丰富的中孔结构,这些都有利于催化臭氧氧化反应的进行,提高反应效率。催化剂中元素的主要存在形式是CuO、Al2O3,还有少量由Al-O-Cu键形成的某种物质。本文构建了CuO/Al2O3催化臭氧氧化含酚污水体系,臭氧发生器以空气为气源产生臭氧。实验中考察了氧化反应中臭氧流量、催化剂投加量、初始pH值等因素的影响,确定了最佳反应条件,获得最佳去除率。污水水质中盐度、硬度、氨氮浓度等在一定范围内对酚的去除效果影响不大。催化剂的加入可以有效提高臭氧氧化反应体系对酚的去除。因为催化剂可以吸附更多的臭氧溶解于液相中,与催化剂表面的活性点位充分接触,促进臭氧更快地分解产生羟基自由基,进而有效改善臭氧对含酚污水的去除效果,此时酚去除率、COD去除率、TOC去除率分别可达到98.7%、50%、30%,与单独臭氧氧化体系相比,分别提高了 30%、16%、15%。催化剂吸附和气流吹脱对含酚污水的去除贡献很小。CuO/Al2O3催化臭氧氧化含酚污水是遵循羟基自由基机理且反应过程满足拟一级动力学方程,反应速率常数是0.3159s-1。
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