【摘 要】
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金属配位聚合物尤其是金属有机框架作为有机-无机杂化材料家族中的一种,在催化、气体的分离与储存、磁性、荧光检测、传感、药物缓释以及气体吸脱附等领域占据重要应用地位。其中,新颖且灵活配位的有机配体、独特的金属配位中心以及实验条件的不同,都会对所得配合物的结构和性能产生影响,有机配体则在这些影响中起到决定性作用。因此,合理设计与选择相应的有机配体对配合物的合成,尤其是功能配合物的合成具有重大意义。本论文
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金属配位聚合物尤其是金属有机框架作为有机-无机杂化材料家族中的一种,在催化、气体的分离与储存、磁性、荧光检测、传感、药物缓释以及气体吸脱附等领域占据重要应用地位。其中,新颖且灵活配位的有机配体、独特的金属配位中心以及实验条件的不同,都会对所得配合物的结构和性能产生影响,有机配体则在这些影响中起到决定性作用。因此,合理设计与选择相应的有机配体对配合物的合成,尤其是功能配合物的合成具有重大意义。本论文选择2,3-二羟基-对苯二甲酸（H4DTPA）为含氧配体,引入联吡啶类和咪唑氮唑类作为含氮配体,与过渡金属中心,在水热条件下,生成一系列金属配位聚合物,并进行了相应的结构分析表征和性能研究。本文分为以下五章内容:第一章 主要是介绍了金属配合物在气体的分离与储存、化学感应与荧光识别等领域的应用,并阐述了本文的选题依据与意义。第二章 利用三种过渡金属离子（Cd2+、Zn2+、Ni2+）,H4DTPA以及联吡啶类配体合成了六种配合物:[Cd（H2DTPA）（4,4’-mbipy）]n（2a）,[Cd（H2DTPA）（2,2’-bipy）]n（2b）,[Cd（H2DTPA）（4,4’-bipy）]n·2nH2O（2c）,[Zn（H2DTPA）（4,4’-mbipy）n]（2d）,[Ni（H2DTPA）（5,5’-mbipy）（H2O）2]n·0.75nH2O（2e）和[Ni（H2DTPA）（4,4’-mbipy）2]（2f）。单晶分析表明,2a、2d是二维网状结构;2b、2c呈现三维网络结构;2e是一维链结构,2f是单核结构,2e、2f都由氢键作用形成三维超分子结构。第三章 利用金属镉盐与H4DTPA和柔性咪唑类配体合成了五种镉（Ⅱ）配合物:[Cd（H2DTPA）（1,2-bix）]n·nH2O（3a）,[Cd（H2DTPA）（1,2-mbix）]n（3b）,[Cd（H2DTPA）（1,3-bix）0.5（H2O）]n（3c）,[Cd（H2DTPA）（1,4-mbix）（H2O）]n（3d）,[Cd（H2DTPA）（1,3-bix）]n·nH2O（3e）。研究了其对 1,4-二硝基苯（1,4-DNB）,1,3-二硝基苯（1,3-DNB）,2-硝基苯酚（2-NP）,硝基苯（NB）,4-硝基氯苯（4-NCB）和4-硝基苯乙酮（4-BNAP）等硝基爆炸物的荧光识别。结果表明,3b对4-NCB的淬灭百分比达到56.89%,最低检测浓度达到1.09×10-5mol·L-1;3e对2-NP的荧光淬灭百分比为58.74%,最低检测浓度为1.49×10-4mol·L-1。第四章 基于H4DTPA和镉盐（或锌盐）合成的三种多核金属配合物:[Cd4（HDTPA）2（H2DTPA）（dpp）2]n（4a）,[Cd4（HDTPA）2（H2DTPA）（btmb）2]n·nH2O（4b）,{[Zn9（OH）2（DTPA）4（H2O）]·（2A-5mpy）}n（4c）,并对 4a-4b 进行了 1,4-DNB、1,3-DNB、2-NP、NB、4-NCB 和4-BNAP等硝基爆炸物以及2,6-吡啶二甲酸（PBDC）、2-吡啶甲酸（PCA）、烟酸（NCA）、间苯二甲酸（IPTA）、邻苯二甲酸（PTA）、对苯二甲酸（TPTA）、苯甲酸（BCA）、均苯三甲酸（BTA）和水杨酸（SCA）等小分子有机酸的荧光识别研究。荧光测试结果表明,4a、4b分别对硝基爆炸物和小分子有机酸起到淬灭或促进的作用,为后续的多核金属配合物荧光识别类似物质提供了思路。第五章 在水热条件下有H4DTPA与含氮配体参与下原位合成得到五种亚铜配合物:[Cu4Cl4（2,2-bipy）2]（5a）,[Cu2Cl2（phen）]n（5b）,[CuCl（mtdm）]n（5c）,[Cu4Cl4（btmb）2]n（5d）,[CuBr（btmb）0.5]n（5e）,并对配合物进行了X射线单晶衍射,粉末衍射、红外光谱表征和热重分析以及固体荧光性质的研究。
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