【摘 要】
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工业革命以来伴随化石能源的大量使用造成大气层内二氧化碳浓度快速上升,带来了一系列能源及环境问题。使用清洁能源替代化石能源及利用碳捕捉技术降低碳排放均涉及到气体扩散电极领域。目前结构可控的新型高性能气体电极的制备手段仍相对缺乏,贴近真实工况的气体扩散电极内部现场研究技术仍相对有限。本论文主要涉及两方面工作分别为基于气体扩散电极结构的温差电池和使用交流阻抗谱研究碱性膜燃料电池（AMFC）运行规律,具体
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工业革命以来伴随化石能源的大量使用造成大气层内二氧化碳浓度快速上升,带来了一系列能源及环境问题。使用清洁能源替代化石能源及利用碳捕捉技术降低碳排放均涉及到气体扩散电极领域。目前结构可控的新型高性能气体电极的制备手段仍相对缺乏,贴近真实工况的气体扩散电极内部现场研究技术仍相对有限。本论文主要涉及两方面工作分别为基于气体扩散电极结构的温差电池和使用交流阻抗谱研究碱性膜燃料电池（AMFC）运行规律,具体内容如下:通过借鉴早期碱性燃料电池的亲水型气体扩散电极,设计了一种使用“内循环”结构的H2/H+电化学温差电池,不同于常规的气体扩散电极,该电极结构中气体和电解液由相同方向导入至三相界面处。相比氢泵式的“外循环”结构,“内循环”结构中液态电解液内存在气体通道,气液两相结构能抑制液相出现因温度梯度产生的热对流现象,同时气体热阻相对更高,两者共同决定内循环隔膜具备更高的热阻率。气液两相结构的另一种优势在于能发生相变诱导流现象,使隔膜内部存在因温度梯度产生的电解液浓度梯度,进而提供额外的浓差电动势。通过对商品化隔膜的筛选,发现竹纤维布隔膜装配的温差电池在20K温差下峰值功率达到约0.6Wm-2,其功率因子1.5m Wm-2K-2也高于大部分同类工作。发展了一种适用于点胶机-3D直写墨水技术路线的Si O2-SPEEK墨水体系,并制备了一系列不同厚度不同网格图样的气液两相隔膜。相比于竹纤维布隔膜,优化后的3D打印隔膜在不显著劣化电池温差电动势的前提下能继续降低隔膜厚度,同时规整化的隔膜形貌有利于提高电池内部物质运输,两者共同作用下能大幅降低使用3D打印隔膜的电池内阻。相同温差下3D打印隔膜峰值功率密度约为竹纤维布隔膜电池的3倍,功率因子为同期工作中的最高报道4.6m Wm-2K-2。由于碱性环境下氢电极动力学显著变慢,碱性膜燃料电池阻抗行为分析较酸性膜电池更为困难。为了建立模型电极研究碱性环境HOR/ORR阻抗行为,尝试了旋转圆盘电极、微电极和气体扩散电极三种策略。旋转圆盘电极受限于较差的气体传质能力,微电极受限于较弱的抗污染能力,防水气体扩散电极成为研究铂、铂钌、金等催化剂表面HOR/ORR反应阻抗行为的首选方案。实践中发现防水电极难以直接测量贴近燃料电池工况的80°C阻抗行为,利用变温实验测量了不同反应阻抗时间常数对温度的响应关系,通过外推预测80°C时阻抗时间常数。通过结合模型气体扩散电极阻抗测试及驰豫时间分布（DRT）技术研究了对全铂、铂钌阳极及镍阳极AMFC的阻抗行为。不同催化层厚度的膜电极阻抗数据表明,AMFC铂阳极性能受限于厚电极水淹现象,铂钌阳极则主要通过水管理的优势获得相对铂阳极更好的电池性能。利用交流阻抗研究AMFC运行工况下的衰减机制,发现短期衰减可能包含可逆的电池水淹和不可逆的电极电解质界面衰退两类过程,长期运行的实验中氢电极侧的衰减在全寿命测试中持续发生,氧电极侧衰减主要出现于早期和末期。基于QAPPT材料的AMFC在高增湿和低温（60°C）条件仍会出现阴极缺水现象,阻抗谱特征表现为出现新的低频容抗弧和感抗弧直径明显增大。类似的实验现象也发生于“碳酸化”条件下的阻抗谱研究中。通过改变氧分压和膜厚度,本论文认为这类现象反映了水或氢氧根的电迁移-扩散耦合行为及其对电极反应的影响。
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