【摘 要】
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苯扎贝特（Bezafibrate,BZF）是一种在水环境中频繁检出的典型贝特类药物,其在环境和生物体内持续累积和富集会对生态环境和人类健康造成威胁,现有的水处理工艺对BZF很难达到较好的去除效果。本论文以BZF为研究对象,制备合成具有增强可见光响应和高效光催化活性的g-C3N4基复合催化剂。从贵金属负载、氧化剂强化和Z型异质结构建等方面研究g-C3N4基复合光催化剂的可见光催化性能并探索了其对BZ
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苯扎贝特（Bezafibrate,BZF）是一种在水环境中频繁检出的典型贝特类药物,其在环境和生物体内持续累积和富集会对生态环境和人类健康造成威胁,现有的水处理工艺对BZF很难达到较好的去除效果。本论文以BZF为研究对象,制备合成具有增强可见光响应和高效光催化活性的g-C3N4基复合催化剂。从贵金属负载、氧化剂强化和Z型异质结构建等方面研究g-C3N4基复合光催化剂的可见光催化性能并探索了其对BZF光催化去除效能和反应机理。通过化学还原法合成具有优异光学性质和催化活性的宽频响应Pd/g-C3N4复合催化剂用于BZF的降解研究。相比于g-C3N4,Pd/g-C3N4复合催化剂在模拟太阳光和可见光驱动下对BZF去除效能均有所提升,去除率分别为100%和55%。基于光学性质表征和局域表面等离子体共振（LSPR）原理分析,Pd/g-C3N4可综合利用Pd的表面等离子体共振效应和电子传输功能从而提升BZF降解速率。羟基自由基（HO·）在BZF光催化降解过程中起主要贡献作用,其贡献率可达79.39%,电子自旋共振（EPR）表征进一步证明了HO·的存在。通过液相质谱（LC-MS/MS）分析和前线电子密度（FED）计算,BZF的降解途径可分为三条途径,包括贝特链的取代、HO·加成反应和脱氯反应。光催化反应后BZF水质毒性降低。针对Pd/g-C3N4复合催化剂可见光量子效率低的问题,通过添加过一硫酸盐（PMS）强化Pd/g-C3N4复合催化剂用于可见光催化降解苯扎贝特的研究。相比于Pd/g-C3N4-PMS、Pd/g-C3N4-Vis、g-C3N4-PMS、g-C3N4-Vis和g-C3N4-PMS-Vis体系,Pd/g-C3N4-PMS-Vis体系展现出较高的BZF去除效率（86%）。通过模拟计算和光电化学表征阐明了Pd/g-C3N4-PMS-Vis体系电子转移路径:Pd/g-C3N4表面受激发的电子通过Pd-N化学键迁移至PMS,同时PMS充当电子受体,形成硫酸根自由基（SO4-·）,从而抑制光生载流子的复合,提升量子效率。通过向光催化反应中添加不同的捕获剂用以阐明光催化机理,结合EPR结果可知在光催化过程中起主要作用的反应活性物质是HO·和SO4-·。通过LC-MS/MS分析发现,贝特链的取代、HO·加成、氧化脱氯和氧化脱氨是BZF降解的四种可能途径。经Pd/g-C3N4-PMS-Vis体系光催化反应后,BZF水质毒性明显降低。针对Pd/g-C3N4复合催化剂可见光利用率低的问题,以Z型异质结构建机理为指导,在Si O2为模板制备合成的介孔g-C3N4（mg-C3N4）基础上通过原位水热法合成Bi/Bi2WO6/mg-C3N4异质结复合催化剂,并用于BZF的可见光催化研究。相比于Bi/Bi2WO6和mg-C3N4,Bi/Bi2WO6/mg-C3N4复合催化剂在可见光驱动下对BZF表现出较好的光催化活性,去除率可达68%。采用多种表征技术研究Bi/Bi2WO6/mg-C3N4复合催化剂的形态和光学性质,证明了位于Bi2WO6花状结构和mg-C3N4之间的金属Bi一方面可以作为电子传输的桥梁有效促进的载流子分离,另一方面Bi的LSPR效应可有效增强可见光吸收。金属Bi、Bi2WO6花状结构和mg-C3N4组合而成的Z型异质结复合光催化剂可通过有效的电子转移过程实现协同光催化作用。
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