石墨烯在实验上的成功制备掀起了二维材料研究的热潮。石墨烯独特的晶体结构和优异的电子性质,使其在众多领域展现出巨大的应用前景。因此,近年来基于石墨烯及其衍生物的研究呈爆发式增长的趋势。其中,二维碳氮化合物由于元素储量丰富,且具有高的物理化学稳定性,优异的电子性质等特点,在半导体器件、催化、电池、气体吸附与分离等领域的潜在应用前景受到了广泛关注。截至目前,绝大多数实验合成和理论预测的二维碳氮材料都表现为半导体,具有金属或者半金属特征且适用于高性能纳米电子器件的二维碳氮材料非常稀少,这大大限制了其在未来纳米电子学、能源转换与存储等方面的应用。基于此,本论文利用结构搜索软件RG2,结合基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,理论预测了一系列具有独特物理性质的二维碳氮材料。具体而言,将预测得到的二维碳氮材料分类为富碳二维碳氮材料、碳氮等比二维碳氮材料以及富氮二维碳氮材料,本论文的工作主要概括为以下三个部分:（1）在富碳二维碳氮材料中,预测得到了42个全新的二维碳氮材料,且这些材料都是多孔二维材料。其中,具有半金属特征的二维碳氮材料有6个,根据其化学计量比可以分为C5N3（命名为QPH-C5N3）,C5N4（命名为PHO-C5N4）以及CxN3（x=7,10,13,19）;具有半导体特征的二维碳氮材料有8个;具有金属特征的二维碳氮材料有28个。第一性原理计算表明CxN3（x=7,10,13,19）,PHO-C5N4和QPH-C5N3具有能量,动力学,热力学和力学稳定性,具备实验上合成的可能性。通过CxN3（x=7,10,13,19）,PHO-C5N4和QPH-C5N3的电子结构我们发现这6个二维碳氮单层都表现为Dirac半金属特征,在费米能级附近存在线性能带交叉,形成Dirac锥,且这些碳氮单层中的Dirac锥来源于C和N原子pz轨道的贡献。CxN3（x=7,10,13,19）中的Dirac态在考虑自旋轨道耦合作用和外部应变时具有非常高的鲁棒性。紧束缚模型分析表明CxN3中的Dirac态来源于时间反演对称和C3旋转对称的保护。CxN3,PHO-C5N4和QPH-C5N3非平庸的边界态进一步表明该类材料的拓扑特征。此外,在富碳二维碳氮半导体和金属中,我们分别证明了S-C3N2和M-C5N3是吉布斯自由能最稳定且具有动力学和热力学稳定性的半导体和金属。其中,S-C3N2属于间接带隙半导体,对应的带隙值为1.54 e V;（2）在碳氮等比二维碳氮材料中,预测得到了9个全新的二维碳氮材料,且这些材料都表现出多孔性质。其中,表现为半金属和半导体特征的二维碳氮材料均为1个（分别命名为PH-CN和S-CN）;表现为金属特征的二维碳氮材料有7个。第一性原理计算表明PH-CN具有高的动力学、热力学和力学稳定性。此外,电子局域函数证明其具有很强的共价键特征。能带结构、三维能带以及二维带隙图的结果表明,PH-CN的能带交叉点围绕高对称Γ点形成闭合的环,具有二维Dirac节点线半金属特征,二维PH-CN非平庸的边界态进一步证明了其拓扑半金属特征。此外,S-CN具有动力学和热力学稳定性,且S-CN属于间接带隙半导体,对应的带隙值为1.18e V。而M-CN是吉布斯自由能最稳定且具有动力学稳定性的金属;（3）在富氮二维碳氮材料中,预测得到了9个全新的二维碳氮材料,且这些材料在结构上都表现为多孔特征。其中,表现为半导体特征的二维碳氮材料有2个;表现为金属特征的二维碳氮材料有7个。在富氮二维碳氮半导体和金属中,我们分别证明了S-C6N7和M-C6N7是吉布斯自由能最稳定且具有动力学、热力学和力学稳定性的半导体和金属。与此同时,电子局域函数分析表明S-C6N7和M-C6N7都具有很强的共价键结合特征。其中,电子结构分析表明S-C6N7属于直接带隙半导体,带隙值为1.21 e V,其结构中均匀分布着纳米孔,且S-C6N7在实验上有望选择3-s-三嗪和蜜勒胺结构作为前驱体通过水热合成方法制备。