C60衍生物基半导体材料的制备及其光催化性能的研究

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近年来,随着科技的发展,环境污染问题也越来越严重,利用半导体材料的光催化技术来处理环境污染受到广泛关注,但半导体材料在光催化时也存在一些问题,主要是光生电子与空穴的复合率比较高,从而影响半导体材料的催化活性,所以,很有必要去选择其它材料来对其修饰。C60是由60个C原子组成的,具有共轭的π结构,是一种很好的电子受体,可以有效地促进电子的传递。本论文旨在采用水溶性和生物相容性更好的C60羧酸衍生物C60C(COOH)2来修饰不同的半导体材料,以此促进半导体材料的电子传递,进一步来提高半导体材料的光催化的活性,论文主要内容如下:1、采用溶剂热的方法制备出磁性的Fe3O4内核,通过钛酸四丁酯的水解在Fe3O4的外表包覆一层Ti O2外壳,从而制备出核壳结构的Fe3O4/Ti O2颗粒,再制备出C60羧酸衍生物C60C(COOH)2,然后将所制备的C60C(COOH)2负载在Fe3O4/Ti O2的外表面,通过改变C60C(COOH)2的负载量,来得到不同质量分数的Fe3O4/Ti O2/C60C(COOH)2新型复合催化剂,并对其进行充分的表征,然后系统地研究其对有机染料罗丹明B(Rh B)的降解能力。结果发现与单一的Ti O2相比掺杂了电子受体材料C60C(COOH)2后,发挥了两者的协同效应而对Rh B表现出更高的催化活性,发现在C60C(COOH)2的负载量为1.00 wt%时,其光催化性能最好。随后对其循环性能进行了测试,并探究了加入不同的捕获剂对催化效果的影响。复合材料的饱和磁化强度值为27.27 emu/g,可以通过外加磁场进行分离,在可见光下进行4次循环实验后,对Rh B的光催化降解效率仍能维持在80%。2、先选用共沉淀的法制备出磁性Fe3O4颗粒,然后采用溶剂热的方法在磁性Fe3O4颗粒的表面包覆一层纳米Zn O颗粒,得到Fe3O4/Zn O二元复合材料,再将C60C(COOH)2负载在Fe3O4/Zn O的表面,得到新型三元复合催化剂Fe3O4/Zn O/C60C(COOH)2,由于在Zn O的表面与C60C(COOH)2之间存在着电子的传递,降低电子与空穴的复合率,使得三元复合材料对Rh B的催化效率提高,并且发现C60C(COOH)2的负载量在2.00 wt%在可见光和紫外光下降解Rh B的效率最高,还系统地研究了催化剂的磁学性能、循环性能以及不同捕获剂对催化效率的影响。3、先采用简单的溶剂热反应获得片状Cd S纳米材料,然后与不同量的富勒烯羧酸衍生物C60C(COOH)2进一步复合,从而制得一系列C60C(COOH)2质量分数范围为0.25 wt%~1.25 wt%之间的二元复合材料。在对该复合材料进行充分地表征之后,并且研究了其在可见光下对罗丹明B(Rh B)的降解催化效果,结果表明有利于光生电子和空穴分离的富勒烯衍生物C60C(COOH)2可以有效提高单一半导体Cd S纳米材料的吸附性和光催化活性,改善了可见光下罗丹明B的降解速率。实验结果还表明,当C60C(COOH)2的负载量在0.50 wt%时,其光催化降解Rh B的效率最高,并且采用Cd S/0.50 wt%C60C(COOH)2二元复合材料作为催化剂时,经过四次循环使用后,在可见光下对Rh B的降解效率仍可维持在80%以上,表明该复合材料能够有效改善自身光腐蚀现象。4、采用溶剂热法制备出棒状的Cd S,然后将Mo S2薄层负载在棒状Cd S上,得到Cd S/Mo S2复合材料,再将C60C(COOH)2与Cd S/Mo S2复合,通过改变C60C(COOH)2的用量,得到一系列的Cd S/Mo S2/C60C(COOH)2复合材料,同时对该材料的性能进行了一系列表征,然后研究了对Rh B的光催化活性,发现复合材料由于促进了电子传递,减弱了空穴与电子复合率,而表现出比单一材料更好的催化效果,而且C60C(COOH)2的质量分数在0.50%时在紫外光和可见光下降解Rh B的速率最快。并研究了复合催化剂的循环性能,发现经过四次循环后在可见光下对Rh B的降解仍能维持在80%。
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