【摘 要】
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为杀灭有害病原体、保护人体健康,饮用水消毒是必不可少的水处理工艺。但消毒剂与原水中有机物反应会产生各种消毒副产物(DBPs)而对人体健康造成潜在威胁。因此,有必要采取有效措施控制饮用水中的DBPs。吸附法被研究人员广泛应用在水体污染物的控制中。本研究第一部分以棉纤维为改性基底材料,通过紫外辐照和氧化还原反应将聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)聚合物刷接枝到棉材料表面,再通过胺化反应接枝二乙烯三胺(
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为杀灭有害病原体、保护人体健康,饮用水消毒是必不可少的水处理工艺。但消毒剂与原水中有机物反应会产生各种消毒副产物(DBPs)而对人体健康造成潜在威胁。因此,有必要采取有效措施控制饮用水中的DBPs。吸附法被研究人员广泛应用在水体污染物的控制中。本研究第一部分以棉纤维为改性基底材料,通过紫外辐照和氧化还原反应将聚甲基丙烯酸缩水甘油酯(PGMA)聚合物刷接枝到棉材料表面,再通过胺化反应接枝二乙烯三胺(DETA),制得改性胺化棉(Aminated cotton fiber,ACF)。在最佳实验条件下制得胺化棉平均氮含量达7.2%。利用扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱、X射线电子能谱以及元素分析仪对胺化棉材料进行表征。将胺化棉材料用于八种新型极性卤代酚类DBPs的动态吸附研究,并使用Thomas模型对穿透曲线进行拟合。使用氢氧化钠(Na OH)溶液作为脱附剂对吸附DBPs的胺化棉进行脱附再生研究。本研究第二部分将胺化棉用于吸附模拟原水中的天然有机物(NOM)、氯消毒后模拟饮用水中的溴代消毒副产物(Br-DBPs)/氯代消毒副产物(Cl-DBPs)以及氯胺消毒后模拟饮用水中碘代消毒副产物(I-DBPs),研究胺化棉对模拟饮用水中DBPs及其前驱体NOM的去除效果。所得主要结果如下:(1)在初始浓度为100μg/L,流速40 m L/min条件下,与原始棉和活性炭相比,胺化棉对低浓度的卤代DBPs具有更大的穿透吸附量以及更长的穿透时间。使用Thomas模型对动态吸附数据拟合,八种卤代DBPs:2,4,6-三氯苯酚(TCP),2,6-二氯-4-溴苯酚(DCBP),2,4,6-三溴苯酚(TBP),2,4,6-三碘苯酚(TIP),2,6-二氯-4-硝基苯酚(DCNP),2,6-二溴-4-硝基苯酚(DBNP),3,5-二氯水杨酸(DCSA)和3,5-二溴水杨酸(DBSA)的理论平衡吸附量介于14.76-89.47 mg/g,线性相关系数介于0.915-0.998之间。中性溶液中,胺化棉对酚类DBPs的吸附机理主要为胺基与酚羟基之间形成的分子间氢键作用,部分质子化的胺基也提高了吸附性能。0.1%Na OH溶液可用于吸附DCBP,TCP,TBP,TIP,DCSA和DBSA胺化棉的脱附,0.5%Na OH溶液可用于对吸附DCNP和DBNP胺化棉的脱附。(2)经改性胺化棉吸附处理的消毒后饮用水中的DBPs整体水平显著下降。极性卤代DBPs的总离子强度(TII)和总有机卤素(TOX)两方面均显示I-DBPs和Br-DBPs的去除率可达80%以上;Cl-DBPs去除效果较低,但也可达50%左右。改性胺化棉吸附材料对饮用水中不同类别的单个DBPs具有不同的去除效果,其对三碘苯酚、三溴苯酚和二碘羟基苯甲酸等毒性较强的新兴芳香族类DBPs去除率(>85%)显著高于常见的卤乙酸类DBPs(<40%);这主要是由于胺化棉对DBPs的吸附主要通过胺基与未电离的酚羟基和羧基等形成的分子间氢键作用,而p Ka较低的卤乙酸类DBPs在饮用水p H中性条件下不易与胺基形成氢键。改性胺化棉不仅对已生成的DBPs具有较好的吸附作用,对于DBPs前驱体天然有机物也有显著的吸附作用。预先吸附去除NOM的模拟饮用水较未去除NOM的水样经消毒后,其极性溴代DBPs整体生成水平下降达94.3%。
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