激光吸收光谱法气相传质研究

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传质是指由于化学势差而引起的物质迁移的过程。传质过程不仅在自然界中广泛存在,如全球水循环,生物蒸腾和气候变化等,也广泛存在于化工过程、原子能技术和微电子、光电子加工等各个工程领域。许多学者已经对传质进行了深入的研究,但对其基理仍然没有了解清楚,其中一个重要的因素就是研究手段有限。因此,本文利用先进的可调谐半导体激光吸收光谱(tunable diode laser absorption spectroscopy,缩写为TDLAS)技术来对传质现象进行深入的研究。TDLAS是近年来兴起的一种高精度的气相分析测量手段,其利用激光的窄线宽,在扫描波长时可以精细地分辨出每一窄波段上的吸收强度,进而根据Beer-Lambert定律得到被测气体组分的浓度、温度等物理量参数,已经在许多方面有所应用。本文从两类典型的传质现象入手进行研究:一是天然气中酸性气体的多组分单相传递;二是蒸发与凝结过程中的相变传递。本文具体的研究内容包括:(1)在多组分传质研究中,本文选取了天然气中酸性气体(包括H2S和CO2)的传递进行研究。建立了一套基于激光吸收光谱法的测量系统,并在实验室和现场对系统的稳定性都进行了长时间的测试。实验室的测试结果表明H2S系统的最大测量误差为-1.3%,线性度为0.159%,CO2系统的最大测量误差为-0.5%,线性度为0.12%。在现场的瞬态响应测试结果显示,扰动导致的测量误差不超过量程的±1.0%。在进一步的酸性组分输运研究过程中,发现在关闭气井时,原料气管道中酸性气体浓度会上升,而在打开气井时,原料气管中的酸性气体会突然下降。利用Maxwell-Stefan方程对酸性气体的传递进行建模并分析,结果显示这是由于酸性气体的分子特性不一样而引起的。酸性气体在管道中的质量扩散系数或分子量不一样导致原料气管中酸性组分会随时间产生不同变化,而地下气井中酸性组分随深度发生不同变化。分析还预测到原料气管中H2S浓度可由原来的0.9%升高到24%。(2)选择水蒸气在1370nm附近的吸收谱线,在不同风速情况下,利用TDLAS技术,对自由水面蒸发时水蒸气分压沿垂直水面的高度方向进行了原位、非接触测量。测量结果表明,水蒸气运移和水分压垂直水面分布符合相似理论的预测,偏差在4%以内。在自由水面蒸发研究的基础上,本文同时研究了大空间相对湿度为100%情况下纳米孔口的蒸发情况。同样采用1370nm的半导体激光器,测量了纳米孔附近的水分压。对比实验结果显示纳米孔口的水蒸气分压可以比自由大空间水表面的水蒸气分压高出1.29倍左右。随后本文在考虑孔口的扩散收缩阻力的基础上,完善了纳米孔口蒸发理论。蒸发模型的预测结果同实验测量结果吻合,仅相差8.5%。(3)研究了含多组分不凝气体蒸汽的冷凝过程,提出了考虑热扩散的非等温扩散层模型,同时模拟计算了存在N2和H2情况下扩散层中各组分的变化情况。模拟结果表明:分子量较大的N2在界面附近大量聚集,而分子量较小的H2则分布较为均匀,因此N2对凝结过程中热质传递的影响更为显著。然后,利用新的热扩散层模型计算了包含空气的冷凝过程中总的换热系数,并同已有实验结果进行了对比,验证了新模型的正确性。基于多场协同分析的理论显示,速度场,温度场,重力场或其它外力场都与质流场存在协同强化传质作用。利用Comsol模拟显示,液滴脱落时,边界层中存在明显的质量交换,其可以强化质量传递过程,同TDLAS系统测量的边界层浓度扰动结果一致。本文主要是利用了TDLAS技术,实时,快速的对单相传质和多相传质进行了研究,揭示传质过程中传统方法很难观测的细节,为传质基理的研究提供了有效的实验手段。
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