【摘 要】
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自组装是生命体系形成过程中必不可少的过程,是自然界中多种多样生命体形成的根源[1]。随着高分子化学的发展,人工合成高分子的自组装已逐渐成为构建新型结构的一种有效手段。而随着超分子相互作用的发展,通过超分子相互作用介导的自组装体系,不仅实现了自组装体系的外在调控,而且丰富了自组装体系的结构和功能。氢键作为一种超分子相互作用,其在自组装中的应用为直接构建微米级囊泡组装体的策略提供了新思路。同时,氢键具
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自组装是生命体系形成过程中必不可少的过程,是自然界中多种多样生命体形成的根源[1]。随着高分子化学的发展,人工合成高分子的自组装已逐渐成为构建新型结构的一种有效手段。而随着超分子相互作用的发展,通过超分子相互作用介导的自组装体系,不仅实现了自组装体系的外在调控,而且丰富了自组装体系的结构和功能。氢键作为一种超分子相互作用,其在自组装中的应用为直接构建微米级囊泡组装体的策略提供了新思路。同时,氢键具有p H、温度等刺激响应特性,因此,基于氢键作用的自组装策略,可构建响应性超分子聚合物纳米药物,有望为药物控制释放及其在高效肿瘤治疗中的应用提供新思路。然而,目前该领域仍面临如下挑战:1)尚缺乏有效的制备技术,还需设计和构筑组分精确调控、功能更加丰富的超分子聚合物纳米药物,还需建立切实可行的合成方法学;2)通过自组装策略,构建响应性超分子聚合物纳米药物,对肿瘤疗效的影响规律尚不明确,还需进一步研究氢键响应性可控释药,系统地提高药物的生物利用度,并阐明超分子聚合物纳米药物与肿瘤治疗的构效关系,开发出疗效更加显著的超分子聚合物纳米药物。针对上述问题,本文开展了以下研究:（1）氢键作用和π-π堆积效应共同介导的微米级囊泡组装体的构建:通过RAFT聚合反应,制备两亲性ABA型三嵌段聚合物聚（二乙二醇乙醚丙烯酸酯）-聚（N-（6-丙烯酰胺基吡啶-2-基）丁酰胺-丙烯酸三氟乙酯）-聚（二乙二醇乙醚丙烯酸酯）（POEGEA-b-P（DAPA-co-TFEA）-b-POEGEA）,其中POEGEA为亲水链段,P（DAPA-co-TFEA）为疏水链段、且其侧基含有氢键作用基团DAP。以THF/H2O（95/5,v/v）为溶剂进行溶液自组装,在亲疏水作用、DAP间氢键作用及π-π堆积效应的共同介导下,成功构筑了微米级囊泡。（2）基于多重氢键作用的超分子聚合物纳米药物的构建及其抗肿瘤效应:通过药物载体POEGEA-b-P（DAPA-co-TFEA）-b-POEGEA共同负载化疗药物卡莫氟（HCFU）与光热剂IR780,构建了超分子聚合物纳米药物。其中无规分布在疏水嵌段P（DAPA-co-TFEA）侧基的氢键基团DAP,能够通过三重氢键作用键合、负载化疗药物HCFU。在弱酸性的肿瘤微环境（p H=6.5）、溶酶体环境（p H=5.5）或光热作用下,使DAP与HCFU间的氢键断裂,导致超分子聚合物纳米药物响应性解组装及可控释放HCFU;同时结合IR780的光热治疗,实现了化疗和光热治疗协同抑制肿瘤细胞生长的效果。
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