氧化石墨烯/层状双氢氧化物复合材料对水中重金属的去除研究

来源 :济南大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:silas20
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层状双氢氧化物(LDHs)和氧化石墨烯(GO)作为性能优异的纳米材料,两者在吸附方面表现出的优良特性和巨大潜力引起了人们的广泛关注。层状双氢氧化物,又称水滑石,是一种天然存在的黏土矿物,因为由金属阳离子层板和可交换的层间阴离子组成的特殊结构,对阴离子和金属阳离子都具有一定的吸附能力。氧化石墨烯作为一种氧化处理后的二维碳纳米材料,具有较大的比表面积和丰富的官能团,能够为污染物提供更多的吸附位点,也是重金属离子的理想吸附剂。本论文分别通过溶剂热法和共沉淀法合成并表征了磁性氧化石墨烯/水滑石和四氧化三铁@氧化石墨烯/水滑石复合材料,并进行静态批次吸附实验,研究其对水中Cu2+、Pb2+、Cd2+的吸附性能,具体结果如下:(1)采用一步溶剂热法制备了磁性氧化石墨烯/水滑石纳米复合材料(MGL),利用X射线衍射仪(XRD),傅里叶红外吸收光谱(FTIR),比表面积分析(BET),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),能谱仪(EDS),X射线光电子能谱(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对材料进行了一系列表征,结果表明,制备的MGL不仅具有较强的磁性,而且有完整的晶型结构和粗糙的表面,比表面积为78.07 m2/g。通过静态批次吸附实验发现,MGL对水中Cu2+、Pb2+、Cd2+具有良好的吸附效果,最佳吸附条件为:用量0.07 g,振荡时间240 min,无需调节溶液pH(Pb2+:5.37,Cu2+:5.50,Cd2+:5.85)。吸附动力学数据均符合拟二级动力学,吸附等温线数据均符合Langmuir模型,对Cu2+、Pb2+、Cd2+的最大吸附量依次为:23.04 mg/g、192.3 mg/g、45.05 mg/g,吸附能力顺序为Pb2+>Cd2+>Cu2+。MGL对水中Cu2+、Pb2+、Cd2+的主要吸附机理是:(i)与材料表面含氧官能团的络合;(ii)在材料表面形成重金属氢氧化物或碳氧化物沉淀;(iii)Cu2+、Pb2+、Cd2+对Mg2+的同构置换。(2)利用共沉淀法合成了四氧化三铁@氧化石墨烯/水滑石纳米复合材料(Fe3O4@GL),并进行了XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS表征。比较了LDH、氧化石墨烯/水滑石(GL)和Fe3O4@GL对Cu2+,Pb2+,Cd2+的吸附效果,实验结果显示,相较于单纯的LDH,复合材料GL和Fe3O4@GL都有较好的吸附效果,这其中GL的吸附效果又略高于Fe3O4@GL,但Fe3O4@GL能利用外加磁场实现吸附剂的快速分离,增加了吸附材料的实用性。两种材料的最佳吸附剂用量均为0.05 g且不需要调节溶液pH值,并在反应进行240 min时达到吸附平衡状态,吸附过程均符合拟二级动力学。在等温线研究中发现,GL和Fe3O4@GL对Cu2+,Cd2+的吸附等温线较符合Freundlich模型,而对Pb2+的吸附过程较符合Langmuir模型。GL和Fe3O4@GL对Cu2+、Pb2+、Cd2+的最大吸附容量分别为89.26 mg/g、227.0 mg/g、76.67 mg/g和80.72 mg/g、213.9 mg/g、70.26mg/g,其主要吸附机理是:(i)表面羟基基团与重金属离子的外表面络合;(ii)重金属离子与碳酸根离子生成表面PbCO3和CdCO3沉淀。
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