基于结构转换协同抑菌防污涂料的制备研究

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海洋污损问题一直制约着人们面向海洋发展,给人类造成巨大的经济损失。可水解的季铵盐阳离子杀菌剂在水解后形成的两性离子结构具有防污能力,已被广泛应用。但阳离子水解后即会失去杀菌能力,影响其杀菌性能。本文通过对高分子聚合物进行结构设计,制备出具有多功能防污机制的,核壳结构的阳离子聚合物纳米粒子,考察了纳米粒子的核壳转换和双重杀菌能力,并将纳米粒子掺入到聚乳酸中制备防污涂层,探究涂层的杀菌及防污性能。首先采用原子转移活性自由基聚合法(ATRP)将两种单体:甲基丙烯酸月桂酯(LMA)和甲基丙烯酸二甲氨乙酯(DMAEMA)合成分子量分布较窄的不同嵌段比(x:y)的两亲性嵌段共聚物PLMAx-b-DMAEMAy。合成天然产物辣椒素的结构功能类似物N-(4-羟基-3-甲氧基苄基)丙烯酰胺(HMBA),并通过HMBA与氯乙酰氯进行酯化反应合成2-(丙烯酰胺基甲基)-2-甲氧基苯基-2-氯乙酸酯(AAMPCA),将氯元素引入HMBA之上的同时将HMBA酯化。随后将AAMPCA与嵌段共聚物加入氯仿中发生季铵盐化反应,反应生成阳离子的同时,聚合物在氯仿中自组装形成阳离子嵌段为核,疏水PLMA段为壳的核壳结构纳米粒子,实现阳离子在疏水基料中的增溶。通过核磁共振氢谱对化合物进行结构表征,通过扫描电子显微镜对纳米粒子进行形貌及尺寸的表征。通过静态水接触角及核磁共振氢谱探究纳米粒子的核壳翻转。发现疏水链段与亲水链段的嵌段比小于2:1时纳米粒子可以进行翻转。随后通过紫外吸收光谱证明阳离子结构的水解,缓慢释放出具有杀菌活性的HMBA。并通过纳米粒子的最小抑菌浓度实验证明这种特殊结构的能够缓慢释放HMBA的阳离子聚合物的抗菌能力要强于普通结构的阳离子与HMBA的简单共混,抗菌能力1+1>2,且阳离子纳米粒子的亲水链段含量越多,杀菌效果最好。最后将纳米粒子作为防污成分掺入聚乳酸中制成防污涂层并探究其表面杀菌和防污的能力。结果发现,由于掺入了经过特殊分子结构设计的纳米粒子,实现了多种结构协同防污的能力,涂层在抗菌和防污性能上表现优异,并展现出随着纳米粒子掺入量的增加,纳米粒子亲水段比例的增加,杀菌和防污性能增加的趋势。综上所述,本研究制备出的阳离子纳米粒子由于具有多重防污机制,增强了涂层的防污效力,而且成本较低易于制备,具有良好的应用前景。
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