【摘 要】
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近年来,抗生素作为一种常用的抑菌用药,多被应用于由于细菌及病毒感染而造成的疾病的治疗。中国近年来已逐渐成为制造和使用抗生素最多的国家之一,但随之而来的抗生素误用及滥用却造成了严重的环境污染。为了减少磺胺类药物这一应用较为普遍的抗菌药物对自然环境的危害。同时,为太湖蓝藻这一严重影响水生生态环境的污染物寻求资源化利用的途径。本研究中以太湖蓝藻为生物质原料,通过高温热解蓝藻粉末制备成生物炭,通过投加活化
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近年来,抗生素作为一种常用的抑菌用药,多被应用于由于细菌及病毒感染而造成的疾病的治疗。中国近年来已逐渐成为制造和使用抗生素最多的国家之一,但随之而来的抗生素误用及滥用却造成了严重的环境污染。为了减少磺胺类药物这一应用较为普遍的抗菌药物对自然环境的危害。同时,为太湖蓝藻这一严重影响水生生态环境的污染物寻求资源化利用的途径。本研究中以太湖蓝藻为生物质原料,通过高温热解蓝藻粉末制备成生物炭,通过投加活化剂改善蓝藻生物炭的孔隙结构及碳层结构,通过涂覆将其用于修饰电极并以此构建电芬顿系统,对磺胺嘧啶(SDZ)进行无害化降解,取得了较好的降解效果。此外,本研究还对降解产物进行分析,评估了生物毒性的变化,主要结论如下:(1)以太湖蓝藻为生物质原料,通过投加活化剂在600℃下制备得到活化蓝藻生物炭材料A-BC600,其比表面积经测定为1361.2 m~2/g。同时,其平均孔径为2.097nm,通过X射线光电子能谱(XPS)确认吡啶N结构在C-N结构中有最高的占比。使用循环伏安法(CV)及电化学阻抗谱(EIS)等测试方法,验证了经过活化后的蓝藻生物炭材料具备较为理想的电化学性能。进行电催化实验验证了该蓝藻生物炭材料通过2e-氧还原反应(2e-ORR)产H2O2的性能较好,同时间内积累量可达裸钢电极约3倍。(2)通过聚偏二氟乙烯(PVDF)涂覆制备得到了A-BC600修饰阴极,并以此构建电芬顿系统对SDZ进行降解,使用电子顺磁共振(EPR)验证了·OH的生成,设定单因素实验确定了最佳实验参数为:p H=3,电解质为50 m M硫酸钠,电流密度为20 m A/cm~2,降解240 min后对SDZ的去除率超过96%。并且经过4次重复使用后,对SDZ的降解率依然能够保持在96%以上。(3)通过密度泛函理论(DFT)计算对SDZ的分子结构进行优化,结合福井函数及前线轨道理论对SDZ的自由基进攻位点进行了预测,并以此推测了19种可能的SDZ降解中间产物,并根据结构关系分类为4条较为可行的降解路径。(4)通过Ecological Structure Activity Relationship(Eco SAR)及Toxicity Estimation Software Tool(T.E.S.T.)对各条降解路径上的SDZ中间产物的模拟结果显示,各条降解路径的最终产物的生物毒性及生物浓缩因子相较于SDZ均有所下降,说明本电芬顿系统可以有效的对SDZ进行降解,避免其降解产物对生物体产生毒性作用,同时可以削减其在生物体内的富集。
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